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Título: Los plasmones infrarrojos se propagan a través de un metal nodal hiperbólico

Autores:Yinming Shao1, Aaron J. Sternbach1, Brian SY Kim2, Andrey A. Rikhter3, Xinyi Xu2,
Umberto De Giovannini4, Ran Jin1, Sang Hoon Chae2, Zhiyuan sol1, Seng Huat Lee5,6, Yanglin
Zhu5,6, Zhiqiang Mao5,6, J. Hone2, Raquel Queiroz1, AJ Millis1,7, P.James Schuck2, A. Rubio4,7, MM
Fogler3, DN Basov1

Afiliaciones:

1Departamento de Física, Universidad de Columbia, Nueva York, NY, 10027, EE. UU.

2Departamento de Ingeniería Mecánica, Universidad de Columbia, Nueva York, NY, 10027, EE. UU.

3Departamento de Física, Universidad de California, San Diego, La Jolla, CA, 92093, EE. UU.

4Instituto Max Planck para la Estructura y Dinámica de la Materia, Centro para la Ciencia del Láser de Electrones
Libres, Hamburgo 22761, Alemania

5Departamento de Física, Universidad Estatal de Pensilvania, University Park, PA, 16802, EE. UU.

62D Crystal Consortium, Instituto de Investigación de Materiales, Universidad Estatal de Pensilvania, University Park,
Pensilvania, EE. UU.

7Centro de Física Cuántica Computacional (CCQ), Instituto Flatiron, Nueva York, NY, 10010, EE.
UU.

Resumen:Los metales son medios plasmónicos canónicos en longitudes de onda infrarrojas y

ópticas, lo que permite guiar y manipular la luz a escala nanométrica. Una forma especial de guía
de ondas ópticas es proporcionada por cristales altamente anisotrópicos que revelan los signos
opuestos de las funciones dieléctricas a lo largo de direcciones ortogonales. Estos medios se
clasifican como hiperbólicos e incluyen aislantes cristalinos, semiconductores y metamateriales
artificiales. También se prevé que los metales anisotrópicos en capas admitan la guía de ondas
hiperbólicas. Sin embargo, este comportamiento sigue siendo elusivo, principalmente porque las
pérdidas entre bandas detienen la propagación de los modos infrarrojos. Aquí, informamos sobre
la observación de la propagación de ondas hiperbólicas en un ZrSiSe semimetálico de línea nodal
en capas prototípico. La guía de ondas observada se origina a partir de la hibridación polaritónica
entre la luz del infrarrojo cercano y los plasmones de línea nodal.

Resumen de una oración:Los metales de línea nodal permiten la guía de ondas infrarrojas hiperbólicas a través del volumen con
reducción de pérdidas diseñada por estructura de banda.

1
Texto principal:

Los semimetales de línea nodal albergan una dispersión lineal similar a Dirac de bandas electrónicas con nodos que
se extienden a lo largo de líneas/bucles en la zona de Brillouin (Fig. 1A) (1,2). Estos sistemas presentan una
plataforma atractiva para investigar los efectos cuánticos que se originan en la interacción de la topología, la
dimensionalidad reducida y las correlaciones electrónicas codificadas en respuestas ópticas no convencionales (3,4).
Aquí nos enfocamos en el metal nodal ZrSiSe, que admite una estructura electrónica casi bidimensional y fermiones
de Dirac de alta movilidad (2). Mostramos que la estructura de la banda nodal y las singularidades de van Hove
concomitantes suprimen las transiciones entre bandas (5–7) y aumentar la respuesta plasmónica, lo que permite la
propagación de modos de guía de ondas infrarrojas en muestras cristalinas. Utilizamos microscopía óptica de campo
cercano (SNOM) para visualizar las firmas infrarrojas a escala nanométrica de estos modos y evaluar su energía-
momentum ( , )dispersión.

Los materiales comunes rebotan la luz como la parte real de la función dieléctrica ( = 1+ 2) se vuelve negativa. Tal
vez en contra de la intuición, los medios anisotrópicos, incluidos los cristales en capas, admiten modos de
propagación siempre que las funciones dieléctricas en el plano y fuera del plano sean opuestas.
señal (1⋅ 1< 0).Debido a que la superficie de isofrecuencia relevante (Fig. 1B) es el hiperboloide tal
los medios se conocen como hiperbólicos (8–10). En el régimen hiperbólico, la interacción de la luz con los modos
colectivos de los cristales produce polaritones hiperbólicos con propiedades exóticas, incluida la guía de ondas en
forma de rayo en su mayor parte. Dicha guía de ondas se ha explorado principalmente en aisladores polares dentro
de bandas estrechas de Reststrahlen de fonones, que incluyen: hBN (11,12), MOO3(13,14), V.2O5(15), calcita (dieciséis
), Ga2O3(17) y semiconductores WSe2(18). La guía de ondas hiperbólicas también se anticipa en una amplia variedad
de conductores anisotrópicos (8,19–23). Como la frecuencia de plasma apantallada marca el cruce por cero de 1,
aparece un amplio rango de frecuencias de hiperbolicidad entre <
< dónde 1< 0y 1> 0 (24). Mientras que los metales anisotrópicos en principio ofrecen banda ancha

hiperbolicidad, la pérdida electrónica inherentemente fuerte (25) evita la guía de ondas. Aquí, mostramos que la
estructura de la banda nodal y las singularidades concomitantes de van Hove mejoran drásticamente las
propiedades plasmónicas de un semimetal al tiempo que reducen las pérdidas entre bandas al nivel requerido para
observar la propagación de polaritones de plasmones hiperbólicos (HPP) en infrarrojo.

Para visualizar los modos de guía de onda infrarroja en ZrSiSe, realizamos dos tipos de experimentos de
nanoimagen (Fig. 1C). El primero consistió en colocar cristales delgados de ZrSiSe en antenas de oro
estampadas, que servían como lanzadores de rayos hiperbólicos en el interior de la muestra (18,26, 27). El
segundo enfoque utilizó el borde de la muestra para reflejar los HPP y reveló modos hiperbólicos
característicos de orden superior (12,26). Los dos experimentos complementarios produjeron resultados
consistentes.

Primero nos enfocamos en experimentos que involucran un lanzador de discos Au debajo del cristal. Como se ilustra
en la Fig. 1C, los HPP se propagan como rayos cónicos y emergen en la superficie superior de la muestra como
"anillos calientes" con un contraste nanoóptico mejorado que rodea el borde de las antenas de Au. El ángulo de
propagación θ (con respecto a la superficie normal) está controlado por las permitividades anisotrópicas de la
muestra (18,26–28):

δ/2
tan(θ) = √− / 1 1= , (1)

donde δ es la separación de los anillos en la superficie superior ydes el espesor de la muestra.

Obtuvimos topografía co-ubicada y amplitud nano-óptica ( 3(ω);ver Materiales y métodos) imágenes de
un cristal ZrSiSe delgado que cubre parcialmente el disco de oro (Fig. 1D). En ω =6667cm−1, emerge un
patrón claro de doble anillo (Fig. 1D) a lo largo del límite de la antena de Au.

2
Fig. 1. Modos de guía de ondas infrarrojas en ZrSiSe metálico de línea nodal.A, Estructura esquemática de la banda
contra abdominales, Cmostrando la línea nodal de Dirac (roja). El plano gris indica el nivel de Fermi.B, Superficie de
isofrecuencia esquemática dentro del régimen hiperbólico ( ⋅ < 0)para un metal de línea nodal. La flecha roja indica la
dirección de la velocidad de grupo del rayo hiperbólico.C, Esquema de la configuración de nanoimagen. El láser de infrarrojo
cercano ilumina la muestra y los polaritones de plasmón hiperbólico (líneas rojas) son lanzados por una punta de
microscopio de fuerza atómica (AFM) en el borde o por una antena de oro subyacente. La nanoóptica basada en AFM
registra los campos evanescentes asociados con los modos de guía de onda en forma de franjas lineales o anillos
característicos. La estructura cristalina en capas de ZrSiSe se muestra en el recuadro.D, Topografía (escala de grises) y
amplitud de dispersión de campo cercano 3(escala de color) de un cristal ZrSiSe de 26 nm que cubre parcialmente un disco
de oro. La línea punteada blanca indica el límite del disco Au. Las líneas continuas rojas marcan los picos centrales divididos
de los modos de polaritón hiperbólico a lo largo de la circunferencia.mi, Imagenes de 3
obtenido dentro de la región del sector indicada por líneas discontinuas negras en (D) y ensamblado para
frecuencias láser de = 7143cm−1a5556cm−1dentro de la región hiperbólica. La imagen tomada fuera del rango
hiperbólico en2222cm−1está desprovisto de la estructura de doble anillo.

Este patrón de doble anillo está confinado a la vecindad de los bordes de la antena y es distinto de la variación de
intensidad en el interior de nuestras estructuras provocada por las resonancias internas de la antena de Au en
escalas de longitud mucho más largas. En la Fig. 1D, la separación del anillo (δ≈150 nm) es un orden de magnitud
menor que la longitud de onda de la luz en el espacio libre (λ =1,5 μm, ω ≈ 6667 cm−1). El patrón de doble anillo
también varía con la frecuencia de la luz incidente, como se muestra en la Fig. 1E, donde ensamblamos el 3(ω)datos
en frecuencias seleccionadas. Las líneas discontinuas azul y roja marcan las posiciones de los anillos calientes en ω =
7143cm−1y ω =5556cm−1, con evolución sistemática de la separación de anillos para frecuencias intermedias. Por el
contrario, la función de doble anillo está completamente ausente en el sector para ω =2222cm−1fuera del rango
hiperbólico cuantificado en la Fig. 2; en cambio, este sector muestra una respuesta homogénea de campo cercano
(ver también la Fig. S6).

3
Ahora investigamos los detalles cuantitativos de la propagación de HPP en ZrSiSe. Promediamos los perfiles
de línea radial dentro de los sectores representados en la Fig. 1E y los representamos en la Fig. 2A. La
separación del anillo experimental δ(ω) se obtiene ajustando el perfil de la línea con dos funciones
gaussianas y un fondo lineal, que se muestra para ω =7634cm−1y5556cm−1en la Fig. 2A (consulte el texto
complementario Sec. S3 para un análisis completo). Con elabdominales-la permitividad del plano conocida
por la Ref. (5), la separación del anillo experimental δ junto con el espesor de la muestradpermite la
extracción de laCPermitividad del eje de ZrSiSe de la ecuación. (1). Estos últimos datos se muestran en la Fig.
2B junto con el experimentalabdominales-permitividad plana (cuadrados). El régimen hiperbólico en ZrSiSe
se extiende entre≈ 2837 − 9091cm−1(véase el texto complementario Sec. S1, S3). Finalmente, observamos
otro sello distintivo de los rayos hiperbólicos, que es la escala de la separación entre picos δ con
aumentando el espesor de la muestra (Fig. 2C), δ = 2d√− 1/ 1.Electrodinámica hiperbólica de banda ancha
por lo tanto, en el metal nodal estratificado ZrSiSe está firmemente establecido.

Figura 2| Electrodinámica hiperbólica de ZrSiSe. (A),Perfiles de línea de la amplitud de dispersión de campo cercano 3en
varias frecuencias incidentes. Las líneas discontinuas negras son ajustes usando funciones gaussianas para el = 7634cm−1y
5556cm−1perfiles de línea. Las áreas sombreadas en verde y amarillo indican las funciones gaussianas individuales que
representan los perfiles de rayos hiperbólicos. El panel inferior muestra el perfil de la línea topográfica (naranja) cerca del
borde del disco Au (dorado) en la Fig. 1D. La pendiente descendente (bronceado )de la muestra (azul) conduce a una
corrección geométrica de la separación de anillos medida δ. (B), función dieléctrica en el plano ( , línea roja) obtenido de
mediciones ópticas de campo lejano (5). los valores en frecuencias seleccionadas (cuadrados) junto con δ(ω) en (A) se
utilizan para extraer (círculos) usando la Ec. 1. La línea negra es un ajuste de Drude-Lorentz de los datos experimentales de
la función dieléctrica fuera del plano. (C),Separación de rayos hiperbólicos δ(ω) en función del grosor de las escamasden ω =
6061cm−1(rojo) y ω =7143cm−1(azul). Las separaciones escalan linealmente con el aumento del espesor de las escamas,
según lo prescrito por la ecuación. 1 (línea discontinua gris).

4
Los bordes naturales de materiales hiperbólicos delgados también pueden lanzar y reflejar polaritones que emanan
de la punta metálica (Fig. 1C) (29). Para explorar HPP cerca de los bordes, nos enfocamos en el contraste de fase, que
proporciona el nivel más alto de fidelidad de imagen. Los datos de contraste de fase revelan modos HPP débiles de
orden superior: otra firma electrodinámica más de hiperbolicidad (12,26). En las Figuras 3A-3C, presentamos la
topografía y las imágenes de contraste de fase de campo cercano obtenidas para un cristal ZrSiSe de 20 nm de
espesor en un Si/SiO2sustrato para dos frecuencias láser representativas. En ω = 8333cm−1(Fig. 3B), el contraste de
fase muestra una franja prominente cerca del borde, que se desplaza más hacia el interior de la muestra a medida
que la frecuencia del láser disminuye en la Fig. 3C. La primera separación de buzamiento máximo aumenta
sistemáticamente en muestras más gruesas (Fig. S15). Para cuantificar la longitud de onda HPP, utilizamos un
solucionador electromagnético previamente desarrollado (30) para simular el contraste de fase con el momento
polaritón complejoqpags= (1 + iγ)2 /λpagscomo entrada Aquí, lpagses
la longitud de onda del polaritón y γ representan la amortiguación de la onda del polaritón.

Fig. 3. Polaritones de plasmones hiperbólicos en ZrSiSe. Topografía (A) y fase de campo cercano ( 4) imagen de un
cristal delgado de 20 nm de ZrSiSe en(B) ω =8333cm−1y (C) ω =6250cm−1. (D), Perfiles de línea derivados de fase ( ϕ4/
)a múltiples frecuencias láser cerca de los bordes de ZrSiSe. Para ω =6250cm−1y 5000cm−1, los perfiles derivados
revelan características en múltiples periodicidades espaciales ( 0y 1). Las líneas discontinuas negras son la simulación
del perfil derivado con dos periodicidades, correspondientes al principal ( 0) y de orden superior ( 1) HPP. (mi),
Dispersión de frecuencia-momento de HPP representada en forma de Im(rpags). Círculos: los modos principales;
triángulos: polaritones de orden superior. Los puntos de datos se superponen sobre el Im(rpags) descrito en el texto.
La línea discontinua gris representa el cono de luz del espacio libre. Las líneas discontinuas negras indican
soluciones numéricas para la divergencia de Im(rpags) para las ramas HPP de orden superior. La línea discontinua roja
es una guía para la dispersión de la rama principal. (F), transformada de Fourier (FT) de la señal compleja de campo
cercano 4 4por el mismo camino en (BD) en ω = 5780cm−1y5000cm−1. Múltiples picos en la amplitud FT corresponden
al principal ( 0) y de orden superior ( 1, 2) modos y están ajustados por funciones de Lorentzian (área sombreada en
color).

5
Múltiples franjas de diferente periodicidad aparecen a frecuencias más bajas y son particularmente evidentes
en ω =6250cm−1(Figura 3C). Para resolver mejor estas oscilaciones de longitud de onda más corta,
inspeccionamos la derivada de los perfiles de línea de fase, 4/ .En la Fig. 3D, mostramos las trazas de
derivadas de fase experimentales y simuladas para ω =8333cm−1, 6250cm−1y 5000 cm−1(consulte la Fig. S13
para obtener datos adicionales). El perfil obtenido en ω =8333cm−1se puede reproducir adecuadamente con
un solo polaritón amortiguado de longitud de onda λp0≈ 300 .Sin embargo,
para ω =6250cm−1y5000cm−1, un modo adicional con una longitud de onda mucho más corta λp1es
necesarios para contabilizar completamente los datos. Ambos más débiles ( 1) y más fuerte ( 0) los picos en los perfiles de
la línea derivada están bien descritos por la simulación (línea discontinua negra) que involucra dos modos de polaritones
con diferentes polaritones de longitudes de onda λp0y λp1. El momento del polaritón puede entonces

extraerse de la longitud de onda como Reqpags=2π, lo que permite una comparación directa con la teoría
λpags

dispersión. Como mostramos a continuación, los dos modos corresponden a los HPP principales y de orden superior
en ZrSiSe y están de acuerdo con los tensores dieléctricos experimentales en la Fig. 2B.

Los momentos HPP extraídos se organizan en la dispersión ( , )parcela en la Fig. 3E. Es habitual identificar los HPP a
través de las divergencias del coeficiente de reflexión. ( , ) (11).Un mapa de color de Im(rpags) proporciona una forma
instructiva de visualizar tanto la dispersión como la amortiguación de los modos HPP. El mapa de colores se calcula
para un cristal de ZrSiSe de 20 nm de espesor que reside en un SiO2Sustrato /Si usando funciones dieléctricas
experimentales (Fig. 2B). Como era de esperar, se desarrollan múltiples ramas dispersivas en el rango de frecuencia
hiperbólica, correspondiente a los modos principal y de orden superior. La existencia de modos de orden superior
también se puede documentar mediante la transformación directa de Fourier del perfil de la línea del espacio real
experimental (12,26). Como se muestra en la Fig. 3F, las amplitudes de la transformada de Fourier de la señal
compleja 4 4para ω =5780cm−1y 5000 cm−1(consulte la Fig. S14 para obtener datos adicionales), de hecho, muestra
hasta tres modos distintos que pueden parametrizarse mediante funciones de Lorentzian. Los momentos obtenidos (
0, 1) son consistentes con los valores del modelo de perfil de línea (Fig. 3D, 3E); Las transformadas de Fourier también
sugieren un modo de orden superior más débil adicional 2. Las dispersiones hiperbólicas calculadas concuerdan con
los momentos experimentales (círculos y triángulos de colores), corroborando inequívocamente la noción de
polaritones de plasmones hiperbólicos en ZrSiSe. La desviación de la rama de orden superior ( 1) y los puntos de
datos (triángulos) están dentro de las barras de error experimental. Sin embargo, esta ligera discrepancia sugiere la
presencia de estados superficiales en ZrSiSe (31–33) con respuestas dieléctricas potencialmente diferentes (consulte
el texto complementario S4) de los valores generales (Fig. 2B) utilizados en nuestro cálculo.

6
Fig. 4. Origen de la estructura de banda de la hiperbolicidad plasmónica mejorada en un metal nodal. (A),
estructura de banda esquemática E vs , dentro del cuadrado nodal (línea roja en el recuadro). La flecha vertical
indica la energía de van Hove Δ. (B), Modelo para la conductividad óptica interbanda ( = 1+ 2) de una línea nodal
cerca de la energía de van Hove (ver Materiales y Métodos). El radio 2/ 1exhibe un máximo cerca de Δ. La
conductividad óptica está relacionada con la función dieléctrica a través de = (1 − )/4 . (C), Encuesta de 2/ 1relación
para materiales hiperbólicos plasmónicos representativos (WTe2(19,20), TaIrTe4(21), ZrSiS (22), fósforo negro (BP) (
23), WSe dopado2(18), Bi2señor2cacu2O8(8,34), señor2RuO4(35)) y materiales hiperbólicos excitónicos (BP de pocas
capas (36)). (Ver Fig. S20-S27 para conductividades ópticas extraídas)

Los HPP de propagación observados en ZrSiSe no habrían sido posibles sin las pérdidas entre bandas controladas:
una hazaña única de la estructura de banda nodal descubierta por nuestros experimentos. En ZrSiSe, las líneas
nodales forman "cuadrados" en el espacio de momento con líneas de singularidades de van Hove dentro de los
cuadrados nodales (recuadro de la Fig. 4A) (5,7). La estructura de punto de silla resultante (Fig. 4A) conduce a una
supresión de las transiciones entre bandas por encima de la energía de van Hove (Δ). La parte disipativa
correspondiente de la conductividad 1( )muestra un "acantilado" por encima de Δ (Fig. 4B), acompañado por un pico
en 2( )en Δ prescrito por las relaciones de Kramers-Kronig. Destacamos que la mejora en 2( )es un enfoque
importante hacia los plasmones de alta calidad (25,30, 37). La combinación única de disipación reducida ( 1) y
respuesta plasmónica mejorada ( 2), cuantificado por la relación 2/ 1≈ 3 − 5para ZrSiSe (Fig. 4C) es superior a la de
todos los demás materiales hiperbólicos plasmónicos y excitónicos candidatos informados hasta ahora.

La supresión de las transiciones entre bandas cerca de la energía de van Hove ofrece una estrategia concreta para el
enfoque de "ingeniería de estructura de banda" para mitigar la pérdida y aumentar la respuesta plasmónica (38,39). Si bien
la existencia de "metal sin pérdidas" sigue siendo difícil de alcanzar (25), proponemos que las singularidades de van Hove
en sistemas topológicos (40) revelan una regla de diseño plasmónico aún sin explotar que ofrecen los semimetales de línea
nodal.

7
referencias y notas

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2. J. Huet al.,física Rev. Lett.117, 016602 (2016).

3. NP Armitage, EJ Mele, A. Vishwanath,Rev.Mod. física90, 015001 (2018).

4. J. Orensteinet al.,año Rev. condensa. Física de la materia.12, 247–272 (2021).

5. Y. Shaoet al.,Nat. físicadieciséis, 636–641 (2020).

6. MB Schilling, LM Schoop, BV Lotsch, M. Dressel, AV Pronin,física Rev. Lett.119, 187401

(2017).

7. T. Habe, M. Koshino,física Rev B.98, 125201 (2018).

8. EE Narimanov, AV Kildishev,Nat. Fotón.9, 214–216 (2015).

9. HNS Krishnamoorthy, Z. Jacob, E. Narimanov, I. Kretzschmar, VM Menon,Ciencias.336, 205–

209 (2012).

10. AV Kildishev, A. Boltasseva, VM Shalaev,Ciencias.339, 1232009 (2013).

11. S. Daiet al.,Ciencias.343, 1125–1129 (2014).

12. AJ Gileset al.,Nat. Mate.17, 134–139 (2018).

13. W.Maet al.,Naturaleza.562, 557 (2018).

14. Z. Zhenget al.,ciencia Adv.5, eaav8690 (2019).

15. J. Taboada-Gutiérrezet al.,Nat. Mate.19, 964–968 (2020).

16. W.Maet al.,Naturaleza.596, 362–366 (2021).

17. Pasajero NCet al.,Naturaleza.602, 595–600 (2022).

18. AJ Sternbachet al.,Ciencias.371, 617–620 (2021).

19. AJ Frenzelet al.,física Rev B.95, 245140 (2017).

20. C. Wanget al.,Nat. Com.11, 1158 (2020).

21. Y. Shaoet al.,proc. nacional Academia ciencia EE.UU118, e2116366118 (2021).

22. J. Ebad-Allahet al.,física Rev. Lett.127, 076402 (2021).

23. S. Biswaset al.,ciencia Adv.7, eabd4623 (2021).

24. T. bajaet al.,Nat. Mate.dieciséis, 182–194 (2017).

25. A. Boltasseva, HA Atwater,Ciencias.331, 290–291 (2011).

8
26. S. Daiet al.,Nat. común6, 6963 (2015).

27. P. Liet al.,Nat. común6, 7507 (2015).

28. J. D. Caldwellet al.,Nat. común5, ncomms6221 (2014).

29. S. Daiet al.,Nano Lett.17, 5285–5290 (2017).

30. Z. Feiet al.,Naturaleza.487, 82–85 (2012).

31. Z. Zhuet al.,Nat. común9, 4153 (2018).

32. S. Xueet al.,física Rev. Lett.127, 186802 (2021).

33. A. Toppet al.,física Rev X.7, 041073 (2017).

34. ME Berkowitzet al.,Nano Lett.21, 308–316 (2021).

35. T. Katsufuji, M. Kasai, Y. Tokura,física Rev. Lett.76, 126–129 (1996).

36. F. Wanget al.,Nat. Com.12, 5628 (2021).

37. J. Chenet al.,Naturaleza.487, 77–81 (2012).

38. MN Gjerding, M. Pandey, KS Thygesen,Nat. común8, 15133 (2017).

39. C. Lewandowski, L. Levitov,PNAS.116, 20869–20874 (2019).

40. NFQ Yuan, H. Isobe, L. Fu,Nat. Com.10, 5769 (2019).

Expresiones de gratitud:
Fondos:La investigación en física de polaritones en Columbia cuenta con el apoyo de la subvención DE-SC0018426 del DOE-BES. DNB es un investigador de

Moore en Quantum Materials EPIQS GBMF9455. Las imágenes no lineales y la espectroscopia se financian como parte de Programmable Quantum

Materials, un centro de investigación Energy Frontier financiado por el Departamento de Energía de EE. UU. (DOE), Oficina de Ciencias, Ciencias

Energéticas Básicas (BES), en virtud del premio DE-SC0019443. La National Science Foundation brindó apoyo para el crecimiento y la caracterización de

cristales en Penn State a través de Penn State 2D Crystal Consortium-Materials Innovation Platform (2DCC-MIP) en virtud del Acuerdo de cooperación

NSF DMR-1539916 y NSF-DMR 1917579. UDG y AR Reconocer el apoyo del Consejo Europeo de Investigación (ERC-2015-AdG-694097), Grupos

Consolidados (IT1249-19) y SFB925. Reconocemos el financiamiento de la Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG, Fundación Alemana de Investigación)

bajo la Estrategia de Excelencia de Alemania - Grupo de Excelencia e Imagen Avanzada de la Materia (AIM) EXC 2056 - 390715994 y RTG 2247. También

reconocemos el recurso computacional provisto por Max Planck Computing y facilidad de datos. Este trabajo fue apoyado por el Max Planck-New York

City Center for Nonequilibrium Quantum Phenomena. El Instituto Flatiron es una división de la Fundación Simons. s Excellence Strategy - Cluster of

Excellence and Advanced Imaging of Matter (AIM) EXC 2056 - 390715994 y RTG 2247. También reconocemos el recurso computacional proporcionado por

Max Planck Computing and Data Facility. Este trabajo fue apoyado por el Max Planck-New York City Center for Nonequilibrium Quantum Phenomena. El

Instituto Flatiron es una división de la Fundación Simons. s Excellence Strategy - Cluster of Excellence and Advanced Imaging of Matter (AIM) EXC 2056 -

390715994 y RTG 2247. También reconocemos el recurso computacional proporcionado por Max Planck Computing and Data Facility. Este trabajo fue

apoyado por el Max Planck-New York City Center for Nonequilibrium Quantum Phenomena. El Instituto Flatiron es una división de la Fundación Simons.

9
Contribuciones de autor:YS y DNB concibieron el estudio. YS y AJS realizaron los experimentos
de campo cercano. BSYK fabricó el dispositivo con la asistencia de SHC y la supervisión de
JHAAR realizó la simulación electrodinámica con la supervisión de MFFYZ y SHL hizo crecer los
monocristales y realizó mediciones de transporte supervisadas por ZMUDG realizó los
primeros cálculos principales con la supervisión de ARYS y DNB escribió el manuscrito con
aportes de todos coautores
Conflicto de intereses:Los autores declaran no tener intereses financieros en competencia.

Disponibilidad de datos y materiales:Todos los datos están disponibles en el texto principal o en los materiales
complementarios.

Materiales complementarios

Materiales y métodos

Texto complementario

higos. S1 a S27
Mesas S1
Referencias (1–21)

10
 Materiales complementarios para

Los plasmones infrarrojos se propagan a través de un metal nodal hiperbólico

Yinming Shao1, Aaron J. Sternbach1, Brian SY Kim2, Andrey A. Rikhter3, Xinyi Xu2, Umberto De
Giovannini4, Ran Jin1, Sang Hoon Chae2, Zhiyuan sol1, Seng Huat Lee5,6, Yanglin Zhu5,6, Zhiqiang
Mao5,6, J. Hone2, Raquel Queiroz1, AJ Millis1,7, P.James Schuck2, A. Rubio4,7, MM Fogler3, DN
Basov1
1Departamento de Física, Universidad de Columbia, Nueva York, NY, 10027, EE. UU.

2Departamento de Ingeniería Mecánica, Universidad de Columbia, Nueva York, NY, 10027, EE. UU.

3Departamento de Física, Universidad de California, San Diego, La Jolla, CA, 92093, EE. UU.

4Instituto Max Planck para la Estructura y Dinámica de la Materia, Centro para la Ciencia del Láser de Electrones
Libres, Hamburgo 22761, Alemania

5Departamento de Física, Universidad Estatal de Pensilvania, University Park, PA, 16802, EE. UU.

62D Crystal Consortium, Instituto de Investigación de Materiales, Universidad Estatal de Pensilvania, University Park,
Pensilvania, EE. UU.

7Centro de Física Cuántica Computacional (CCQ), Instituto Flatiron, Nueva York, NY, 10010, EE.
UU.

Materiales y métodos
Texto complementario
Sección S1:CFunción dieléctrica del eje y conductividad óptica de ZrSiS y ZrSiSe Sección
S2: Mediciones de transporte y densidad de portadores de ZrSiSe
Sección S3: Antena que lanza datos de imágenes de campo cercano y ajuste Sección S4:
Dispersión de polaritones de plasmones hiperbólicos con estados superficiales
Sección S5: Dependencia angular y del grosor de los plasmones hiperbólicos cerca de los bordes de la muestra Sección S6:

Modelado de la señal de campo cercano cerca de los bordes de la antena

Sección S7: Simulación de franjas plasmónicas cerca del borde de la muestra Sección S8:
Estudio de conductividades ópticas de material hiperbólico plasmónico Referencias

1
Materiales y métodos
Crecimiento monocristalino y fabricación de dispositivos.

Los monocristales de ZrSiSe se sintetizaron utilizando un método de transporte de vapor químico como se describió anteriormente (

1,2). Para los dispositivos con patrón de antena de Au, los discos de Au/Cr (25 nm/1 nm) se depositaron con un haz de electrones en

SiO2Sustratos de /Si siguiendo procesos estándar de litografía por haz de electrones utilizando una resistencia de despegue. Luego,

las escamas de ZrSiSe se exfoliaron directamente en discos de Au/Cr en una guantera llena de gas inerte (O2< 1 ppm, H2O < 0,1 ppm).

Antes de la exfoliación, los sustratos se templaron en una caja de guantes a 250 °C durante 1 h para eliminar cualquier humedad

residual en la superficie.

Mediciones nanoópticas del infrarrojo cercano.

Utilizamos un microscopio óptico de campo cercano de barrido de tipo dispersión (s-SNOM, Neaspec) basado en un
microscopio de fuerza atómica (AFM) que opera en modo tapping. La frecuencia de escucha de la punta AFM es de
alrededor de 70 kHz y los datos de campo cercano se recopilan en el armónico más alto (n = 3 o 4) de la frecuencia de
escucha para suprimir el fondo de campo lejano. Para el experimento del lanzador de antena de oro, se utilizaron las
salidas de generación de frecuencia de diferencia de una fuente de láser pulsado (Pharos, Light Conversion). Para los
experimentos de lanzamiento de bordes, utilizamos un láser sintonizable de onda continua de M Squared. Las
salidas ajustables entre 1140 nm y 2200 nm se generan mediante la combinación de frecuencias de un láser de diodo
de alta potencia de 532 nm (EQUINOX) y un láser Ti:Sapphire sintonizable entre 700 nm y 1000 nm (SolsTiS).

Corrección geométrica considerando espesor de antena finito.

Debido al grosor finito de la antena de Au subyacente, la muestra exhibe una pendiente descendente fuera del
límite de la antena (parte inferior de la Fig. 2A en el texto principal). Esta pequeña pendiente (bronceado )Guías

a una asimetría finita (d>d′ ) en la distancia de propagación de los dos rayos (Fig. 2A), que
2 2

corregido en la extracción de δ(ω) como sigue. Las dos distancias δ y δ′están relacionados por ′=
1 + tan ⋅ tan ,dóndebronceado = y es el espesor de la muestra. El doble anillo medido
2

la distancia se denota como Δ = + ′ . Sustituyendo ′en términos de Δ y ,obtuvimos = Δ −

2 2

2 +√Δ2+4 2 . en el limite de → 0 (sin pendiente descendente) o → ∞ (infinitamente grueso

bronceado broncearse2

muestra),√Δ2+4 2 ≈2 y por lo tanto → Δcomo se esperaba.

broncearse2 bronceado

Cálculos de estructura electrónica de ZrSiSe

La estructura electrónica del sistema se investigó con la teoría funcional de la densidad (DFT). Los
cálculos de DFT se llevaron a cabo a nivel de DFT más Hubbard U in situ e intersitio V (DFT+U+V) (3), tal
como se implementa en el código Octopus (4), que ofrece una calidad híbrida de la estructura de la
banda a una fracción del costo computacional (5). Constantes de red experimentales de = 3.623Å y =
8.365Å fueron empleados. Para la configuración de losa, que contiene 5 capas de

2
ZrSiSe, se eligió una región de vacío de 16 Å para converger correctamente las bandas a lo largo de la dimensión no
periódica z. El estado fundamental se calculó discretizando las ecuaciones en el espacio real con un espaciado de 0,159 Å y el
acoplamiento espín-órbita se tuvo en cuenta por completo para los electrones de valencia, mientras que los electrones del
núcleo se trataron con pseudopotenciales relativistas de HGH (6). La zona de Brillouin fue muestreada con un 16×dieciséis×
Rejilla de 8 Monkhorst-Pack para granel y 15×15 rejilla para las geometrías de losa.

Modelo de conductividad óptica entre bandas de ZrSiSe cerca de la singularidad de van Hove.
El mínimo en la conductividad óptica entre bandas de ZrSiSe (ver Fig. S1) se puede modelar mediante una función
escalonada cerca de las singularidades de van Hove y una función lorentziana que representa las transiciones.

a mayor energía. Específicamente, la función escalón se expresa como ( ) =tanh[(− +Δ)/Γ ]+1+
2
,donde Δ es la energía de van Hove, Γ es el ancho de paso y es un fondo constante. los
la transición óptica de mayor energía se describe mediante ℎ ℎ( ) = − (휀∞− 1 + 2/( 2 0− 2−

)),dónde휀∞es la constante dieléctrica de alta frecuencia, 2, 0y son la fuerza del oscilador, la

frecuencia central y la tasa de dispersión del pico lorentziano, respectivamente. La parte real de la
conductividad óptica entre bandas de ZrSiSe se puede expresar como 1= ()+
[ ℎ ℎ( )]y la parte imaginaria 2se obtienen numéricamente a través de las relaciones de Kramers-
Kronig. para modelado 1y 2como se muestra en la Fig. 4B del texto principal, se utilizan los
siguientes parámetros: Δ =1,25,Γ = 0,06, = 0.1, 0= 2, 2= 0.49, = 0.5 y 휀∞= 2,5.

Texto complementario
Sección S1:C-función dieléctrica del eje y conductividad óptica de ZrSiS y ZrSiSe

losabdominalesconductividad óptica compleja en el plano ( ( ) = 1+ 2) de ZrSiSe a granel se obtiene utilizando

espectros de reflectancia de banda ancha combinados con elipsometría espectroscópica (2). Para estudiar la
hiperbolicidad elCLa respuesta dieléctrica del eje también es importante. Mientras que un plano ópticamenteC.A
-superficie no es alcanzable en ZrSiSe, mediciones en el grande y planoC.A-superficie de un compuesto ZrSiS
estrechamente relacionado revela una frecuencia de plasma mucho más baja a lo largo de laC-eje (Fig. S1, línea
discontinua negra), consistente con un informe reciente (7). Para obtener laCfunción dieléctrica del eje de ZrSiSe,
utilizamos los lanzadores de antenas de oro y realizamos experimentos de imágenes de campo cercano como se
explica en el texto principal. Dado el conocimiento deabdominales-función dieléctrica plana, el experimento de
lanzamiento de antena nos permite extraer elCfunción dieléctrica del eje basada en el espaciado de doble anillo
(consulte la Sección S3). el extraídoCLa frecuencia de plasma apantallada en el eje de ZrSiSe es de alrededor de 3000
cm−1(Fig. S5), similar a la frecuencia de plasma filtrada de ZrSiS (Fig. S1).

Como se menciona en el texto principal, la estructura nodal cuadrada única de ZrSiSe ofrece un enfoque efectivo
para reducir la pérdida electrónica asociada con las transiciones ópticas entre bandas. Observamos que aunque las
singularidades de van Hove aparecen en muchos sistemas electrónicos (p. ej., semimetales de Weyl), el impacto en la
conductividad óptica de los sistemas 3D rara vez llega a un mínimo, debido a la gran

3
densidad conjunta de estados (JDOS). Para un par de nodos de Weyl, el JDOS se escala con la frecuencia como 2

y correspondientemente, 1( ) ∝JDOS= .Como resultado, la singularidad de van Hove solo cambia la

pendiente de la escala lineal de 1en un semimetal de Weyl (8,9), en contraste con el mínimo observado en
ZrSiSe (2,10,11). Esta supresión de la absorción entre bandas inducida por la singularidad de van Hove es
efectiva tanto para elabdominales-avion yCconductividad óptica del eje en ZrSiS/Se (2,7).

Sección S2: Medidas de transporte y densidad de portadores de ZrSiSe

La magnetorresistividad y la resistividad Hall de ZrSiSe se realizaron utilizando una técnica estándar de cuatro
sondas en un sistema de medición de propiedades físicas (PPMS, Quantum Design), como se muestra en la Fig. S2.
Dada la coexistencia de portadores de electrones y huecos en ZrSiSe, adoptamos un modelo de dos bandas para
estimar las densidades y movilidades de los portadores ajustando simultáneamente los datos medidos de
magnetorresistividad y resistividad Hall. Si se supone que las contribuciones de las bandas de electrones y huecos a
la conductividad son aditivas, la resistividad longitudinal (ρXX) y resistividad transversal (ρxy) puede ser descrito por:

2 2
( + ℎ ℎ) +( ℎ+ ℎ ℎ 2) 1
= 2 2
∙ ( 1)
( + ℎ ℎ)2+ 2 2 ℎ( ℎ− )

( 2 ℎ ℎ− 2) + 2 2 ℎ( ℎ− )2
= 2 ∙ ( 2)
( + ℎ ℎ)2+ 2 ℎ( ℎ− )2 2

dóndenortemi(norteh) ymmi(mh) son la densidad y la movilidad de estas bandas de electrones y huecos que se
muestran en la ecuación (S1) y (S2), respectivamente.B=moHymison la intensidad del campo magnético y la carga
elemental. En la Fig. S2, presentamos el modelo de dos bandas ajustado a laρXXyρxyaT=100 K en un rango de campo
bajo ya que no se puede obtener un ajuste satisfactorio para los datos de baja temperatura. También notamos laρ
ρ
XXy xylos datos en el rango de campo alto no se pueden ajustar con el modelo de dos bandas, probablemente
debido a los efectos cuánticos y el efecto de alto orden como se describe en (1). Los mejores ajustes producen las
densidades de portadores denortemi~ 4,1 × 1020cm-3ynorteh~ 1,2 × 1020cm-3y las movilidades demmi~ 1030cm2/vs ym
h~ 4522cm2/Vs, lo cual es consistente con informes anteriores (1).

Sección S3: antena que lanza datos de imágenes de campo cercano y ajuste

En la Fig. S3 mostramos la dependencia de frecuencia total de la antena que lanza datos experimentales en el
régimen hiperbólico. Dado que el diámetro de la antena de disco de Au (2 μmetro)es comparable a la longitud de
onda del láser (1,3 - 1,8 μm),la señal de campo cercano exhibe patrones de difracción dentro de la antena de Au,
como se muestra en el texto principal. Por otro lado, la región de ZrSiSe que cubre la antena de Au muestra una
mejora en la amplitud de campo cercano y un aumento gradual en el "doble-

4
Separación en anillo. Esta separación alcanza un máximo en ω =5556cm−1y la escala de longitud (≈190 nm)
es un orden de magnitud menor que la longitud de onda del láser (λ =1,8 micras). Para cuantificar las
separaciones de doble anillo, ajustamos los perfiles de línea de 3con dos funciones gaussianas y un fondo
lineal, como se muestra en la Fig. S4. Junto con la corrección de pendiente discutida en la sección de
Materiales y Métodos, extrajimos la separación de picos dependiente de la frecuencia ( ),como se muestra
en la figura S5. El fuera del plano (C-eje) constante dieléctrica de ZrSiSe es

luego obtenido usando el experimentoabdominalesconstante dieléctrica en el plano y ( ),de

acuerdo a√휀 = √−휀 (2 ), dóndedes el espesor del cristal ZrSiSe.

el extraídoCLas funciones dieléctricas de eje de ZrSiSe se modelan con osciladores Drude-

Lorentzian que representan las contribuciones intrabanda e interbanda:휀 ( ) = 휀∞+
2,
∑ . Aquí휀es
∞ la constante dieléctrica de alta frecuencia, 0, , 2 , y son los
2 0, − −2

frecuencia central, fuerza del oscilador y tasa de dispersión del oscilador j-ésimo, respectivamente. El modelo (línea
roja en la Fig. S5) concuerda bien con los datos experimentales y los parámetros de ajuste se enumeran en la Tabla.
S1.

En la Fig. S6 – Fig. S11, mostramos el experimento de lanzamiento de la antena de disco de oro con cristales ZrSiSe de diferentes

espesores en la parte superior.

Sección S4: Dispersión de polaritones de plasmones hiperbólicos con estados superficiales.

El impulso de los modos de polaritón de plasmón hiperbólico (HPP) con conductividad superficial 2
obedece a la siguiente condición de cuantificación de Fabry-Perot:

√휀 휀0(1 - 2 휀2(1 - 2
()= [ + arctán[ ) ] + arctan[ ) ]] ( 3)
√휀 휀1 2 휀1 2

dónde = 0,1,2es el índice de moda, es el espesor de la muestra,휀0(휀2) es la función dieléctrica de

el medio superior (inferior), y휀1= √휀 √휀 es la función dieléctrica media del material hiperbólico con el
plano (휀 < 0)y fuera del plano (휀 > 0)componentes que tienen signos opuestos. Aquí, 2 está relacionado
con la conductividad del estado superficial (complejo) 2 del metal hiperbolico
( 0+ 2)

a través de 2 =
2
= .Dentro del régimen hiperbólico de ZrSiSe,휀1es mucho más grande que el
2 2 2 2
función dieléctrica del medio ambiente (휀0= 1,Aire y휀2= 1,94,SiO2). A = 6250 −1

y considerando sólo la parte real,휀1= √휀 √휀 ≈ 8.6 y por lo tanto ≪ 1por = 0,1.

1

Asumiendo 2 ≪ ,entonces podemos aproximararctan[ (1 -2 )] ≈ (1 -2 )por = 0,1.La

1 2 1 2

ecuación (S3) se puede simplificar como:

5
 √휀 휀0+ 휀2 2
()= [ + (1 - )] ( 4)
√휀 √휀 √휀 2

y en el límite sin pérdidas (Re 2 = 0)obtenemos:

√휀 √|휀 | + 2
()= ( 5)
|휀 | + 8 Im( 2 )/
La influencia de la metalicidad del estado superficial será parametrizada por su conductividad laminar
compleja 2 . Si la parte imaginaria de 2 a una frecuencia dada es negativo (positivo), modificará el
impulso de HPP a un valor mayor (menor), correspondiente a una detección mejorada (reducida) en la
dispersión de HPP.

Sección S5: Dependencia angular y de espesor de plasmones hiperbólicos cerca de los bordes de la muestra

En la Fig. S12, mostramos los datos completos de fase de campo cercano dependientes de la frecuencia ( 4) para el cristal ZrSiSe de

20 nm de espesor en el SiO2/Si sustrato. Las líneas discontinuas indican los caminos a lo largo de los cuales

extraer los perfiles de línea. El perfil de línea de derivada de fase ( 4) y la simulación correspondiente

se muestran en la Fig. S13. Círculos y triángulos marcan las características del espacio real que corresponden
al principal ( 0) y de orden superior ( 1) Modos HPP. En la Fig. S14 también mostramos la amplitud completa del
campo cercano ( 4) y fase ( 4) perfiles de línea a lo largo de las líneas discontinuas en la Fig. S12. La
transformada de Fourier de la señal compleja 4 4también se muestran en el panel derecho de la Fig. S14 de =
5000cm−1a8333cm−1. Los símbolos azul y naranja corresponden al principal ( 0)y de orden superior ( 1) Modos
HPP y son consistentes con los momentos extraídos a través del modelo de perfil de línea en la Fig. S13, como
se muestra en el texto principal. La transformada de Fourier entre5000cm−1y 5780cm−1también son
indicativos de otro modo de orden superior ( 2, símbolos verdes) predicho por el Im calculos

Los HPP observados cerca de los bordes de la muestra aparentemente dependen del ángulo, como se ve en la Fig.
S12 donde las franjas en 4son más pronunciados en el borde derecho que en el borde izquierdo. Tal dependencia
angular está contenida dentro de nuestro modelo cuasiestático (ver Sec. S7) y proviene de la polarización de la
muestra por el campo externo. De hecho, este efecto se refleja en la imagen de campo cercano modelada que se
muestra en la Fig. S19. Es importante destacar que toda la imagen de simulación de fase que se muestra en la Fig.
S19 se genera con las longitudes de onda del polaritón obtenidas del modelado del perfil de línea derivado en la Fig.
S13. La buena concordancia entre el experimento y la simulación en ambos bordes del cristal confirma aún más la
precisión de las longitudes de onda del polaritón extraídas mediante el modelado del perfil de línea.

Al igual que con los HPP lanzados por antena, los modos lanzados por la punta también muestran una clara
dependencia del grosor que se puede comparar directamente con el máximo de Im ( ) calculado en base a
funciones dieléctricas experimentales (Fig. S1 y Fig. S5). En la Fig. S15 mostramos la topografía y las
correspondientes imágenes de fase de campo cercano ( = 8333 −1) de un cristal de ZrSiSe con múltiples terrazas en

6
SiO2/Si sustrato. Los copos delgados varían de 24 a 122 nm de espesor y el corte de línea de fase (Fig. S15C)
muestra un aumento en las periodicidades de las franjas a medida que aumenta el espesor de la muestra. En
particular, la distancia entre el primer pico y la primera depresión (t) es aproximadamente 0,13 veces la longitud de
onda del plasmón modelado ( ≈ 0.13 ). Tal extracción directa de la longitud de onda del polaritón tiene

sido utilizado antes en monocapa hBN (12) y sirven como una estimación rápida de la longitud de onda
HPP en ZrSiSe. En el recuadro de la Fig. S15C, trazamos el impulso HPP extraído ( 0=2 ) estimado

basado en la distancia del primer pico y la primera inmersión para varios espesores de ZrSiSe. Los
puntos de datos se normalizan al impulso de la luz del espacio libre y concuerdan bien con los
máximos calculados de Im ( ) (curva roja).

Sección S6: Modelado de la señal de campo cercano cerca de los bordes de la antena

Para modelar el perfil espacial de la señal cerca del borde del disco de oro, desarrollamos una solución
aproximada para el campo disperso creado por un disco conductor, incluidos los efectos de la difracción. La
base de esta aproximación es la solución de Sommerfeld al famoso problema de la difracción por una pantalla
perfectamente conductora (12). A continuación, revisamos esta solución y la usamos para construir una
solución aproximada para un disco metálico cubierto por una delgada película ópticamente hiperbólica.
Considere primero una onda, incidente en un ángulo con respecto al plano sin componente paralelo al borde
de la pantalla conductora ( = 0),que denotamos como ely-dirección (Fig. S16 izquierda). Para ser concretos,
primero consideramos el caso de un campo magnético = ?̂?, donde los dispersos
El campo magnético tiene una sola componente a lo largo dely-dirección, = ⊥( , ).El campo magnético
disperso se puede expresar mediante integrales de difracción de Fresnel ( ):

pecado + − pecado +
4 4
⊥( , ; ) = 0( ) ( ( +) + ( −))− ( pecado ) ( 6)
√ √
( )
dónde ( ) = ∫0 − 2 , ±= √ 2 porque ∓ , y 0( ) = 0 porque . Aquíkes el libre-
2
vector de onda de fotones espaciales, y ( , )representa coordenadas polares en el -avion conbronceado =

y = √ 2+ 2. Para el otro, polarización ortogonal con el campo eléctrico incidente = ?̂?,

se obtiene la segunda solución para = ∥( , ):

pecado + − pecado +
4 4
∥( , ; ) = 0( ) ( ( +) - ( −))− ( pecado ) ( 7)
√ √
( )

7
Se puede lograr un ángulo de incidencia arbitrario relativo al borde introduciendo un ángulo , entendida
como una latitud relativa a lay-eje, que se muestra en la Fig. S16. los angulos , están relacionados con los
ángulos de incidencia , de un sistema de coordenadas polares esféricas por las relaciones:
cos cos = cos sin
pecado = pecado pecado

pecado cos = cos

La componente z del campo eléctrico disperso para un incidentepags-La luz polarizada se puede
descomponer en las polarizaciones de las soluciones fundamentales. ⊥, ∥(13), dando:
pecado
(, , ; )= [ ( ⊥( , ; porque )) + ( ∥( , ; cos ))] ( 8)
los coeficientes , surgen de la descomposición de la polarización de la onda incidente en componentes
paralelas y perpendiculares al borde de la pantalla y dependen solo de los ángulos de incidencia polar y
en el plano , .Entonces podemos construir una solución aproximada para un disco resolviendo para
varios ángulos y trazando el patrón de difracción producido para cada ángulo, con el componente fuera
del plano graficado en la Fig. S17a a una frecuencia de = 6600 −1.

Para comprobar la validez de esta aproximación, utilizamos el paquete COMSOL para simular la distribución
del campo disperso producido por una onda plana cuyo campo magnético estaba polarizado paralelo al disco.
Este enfoque numérico fue necesario debido a la gran longitud de onda del espacio libre, que es comparable
al tamaño del disco metálico, lo que invalida la aproximación cuasiestática que se usa típicamente en el
modelado de la señal SNOM. El disco se incluyó implementando una condición de contorno perfectamente
conductora en la superficie del disco dentro de un dominio físico de dimensión4 ×4 × 2 acolchado con
capas perfectamente combinadas de 500 nm de espesor en cada borde del dominio. Se implementó una
condición de límite de dispersión en el borde del dominio físico y solo se extrajo el campo disperso. El
resultado de esta simulación se representa en la figura S17b. Se espera que la concordancia entre la
aproximación y la solución numérica se mantenga solo cerca del borde del disco, que contiene la
característica crucial, a saber, una divergencia del campo debido a un borde afilado. El modelo aproximado
también captura la distribución de intensidad angular alrededor de la circunferencia del disco, que luego se
puede modificar para tener en cuenta el efecto del medio hiperbólico.

La introducción de la muestra traerá consigo los modos hiperbólicos y modificará el campo disperso.
Las múltiples ramas de la dispersión de polaritones observadas se obtienen calculando los polos en el
coeficiente de reflexión ( , )en ausencia de pérdidas. En un sistema realista con
pérdida finita, la dispersión está dictada en cambio por los máximos en Im ( , ).Consideramos un sistema de
tres capas que consta de vacío, muestra y sustrato, etiquetados como medio 0, 1 y 2, respectivamente. la
divergencia de ( , )ocurre en un conjunto discreto de valores que satisfacen la condición:

2 + 01+ 21= 21 ( 9)

8
para un medio de espesord. Los cambios de fase 01, 21se puede expresar en términos de coeficientes
de reflexión en las interfaces superior e inferior, 01= 01y 21= 21 ,respectivamente. Los coeficientes de
reflexión en las interfases están dadas por:
휀⊥ ⊥
휀
−
()= 휀⊥ 휀⊥ ( 10)
+

donde elz-componente del vector de onda de unpags-la luz polarizada en cada medio viene dada por:

2 2
( ) = √휀⊥ √ − 휀, Soy > 0 ( 11)
2

En el régimen hiperbólico ( ) / ), 1es predominantemente real, por lo que las soluciones de la ecuación. (S9) no son

confinado a una superficie pero puede existir dentro de la mayor parte de la muestra. Una solución de forma
cerrada para la dispersión solo se puede obtener dentro de la aproximación cuasiestática ( → ∞).En ese caso, los
coeficientes de reflexión de la ecuación. (S10) independizarse deqy reducir a:

√휀√휀
⊥
− √휀√휀
⊥

= ( 12)
⊥
√휀√휀
⊥ + √휀 √휀

La ecuación trascendental original Eqn. (9) se reduce a una ecuación lineal para la dispersión de cada modo . En el
caso particular del lanzamiento por un borde metálico conductor, las franjas observadas en el espacio real pueden
entenderse como un batir entre los distintos modos en el espacio de cantidad de movimiento (14), dando un
espacio entre franjas de:

2 √휀1⊥
= ≈ −2 ( 13)
Δ √휀1
con la última igualdad en el límite cuasiestático.

Habiendo obtenido previamente una solución para el campo creado en el vacío por una pantalla, esta expresión se
puede utilizar como bloque de construcción para construir una solución aproximada al campo producido por el
sistema del disco, la muestra y el sustrato. Dado que la longitud de onda del polaritón ( ) es

un orden de magnitud menor que la longitud de onda del fotón en el espacio libre 0, cerca del borde esperamos que
una aproximación cuasiestática sea válida, lo que permite el uso de un método de imagen para introducir una
muestra (14). Usando el campo de la ecuación. (S8), introducimos una serie de imágenes equidistantes, como en la
solución para el campo estático de una película dieléctrica entre dos medios. Tomamos el disco infinitamente
delgado como la fuente de este campo estático, situado en la interfaz de los medios 1 y 2, es decir, debajo de la capa
ZrSiSe. Para un material ópticamente anisotrópico, el espesor de la película es
√
modificado aún más por la relación de en el plano yz-función dieléctrica del eje: . Los dispersos cerca-
√
señal de campo ( )puede aproximarse como elz-componentes del campo obtenido de la
problema de difracción y los coeficientes de reflexión de la ecuación (S12):

9
 ∞
√휀
( , , ) = (1 − 01) ( , , + ℎ) + 21(1+ 01)∑ 01 21 ( , , (2 + 1) + ℎ) ( 14)
=1
√휀

Para incluir los efectos de la demodulación, calculamos el campo en un conjunto discreto de puntos por encima de la
muestra:

ℎ( ) = ℎ0+ Δℎ(1 − cos Ω ) ( 15)

para obtener la señal compleja ?̃?= . Aquí Ω es la frecuencia de tapping y usamos la amplitud de
tapping Δℎ = 50 y posición mínimaℎ0= 5 .Las amplitudes de dispersión demoduladas ( = 3)
calculados en algunas frecuencias diferentes se muestran en la Fig. S18.

Sección S7: Simulación de franjas plasmónicas cerca del borde de la muestra.

El parámetro de entrada en el modelo es un vector de onda complejo = (1 + ),dónde =2

y γ representa el coeficiente de amortiguamiento adimensional del modo polaritón. Para capas muy finas ( ≪
), se puede aproximar la muestra mediante una capa conductora bidimensional con una conductividad de hoja
efectiva

= , ( 16)
2
0+
con = 2siendo la permitividad media de los medios circundantes. La muestra se modela
2
por una franja bidimensional de ancho L en el límite de dos semiespacios con permitividades휀0= 1 (aire)
y휀2= 1,94 (SiO2). La señal SNOM se considera proporcional al momento dipolar inducido en la sonda. La
sonda de exploración está modelada por un esferoide, con radio de curvatura a = 40 nm y longitud L =
1400 nm. Calculamos la distribución de carga en la muestra inducida por la sonda. Esta cantidad se
puede encontrar combinando la ley de Gauss con la ecuación de continuidad de carga, dando

Φ( ) − ( ) ∗ ( ) = Φ ( ), ( 17)
con la operación ∗ que denota convolución, Φ( )siendo todo el potencial, y ( )siendo el potencial de
Coulomb en el plano. El campo externo se considera constante con un ángulo de incidencia = 60∘de la
superficie normal. Usando la simetría de traslación del problema en la dirección lateral, Eqn. (S17) se
reduce a una ecuación integral unidimensional. Reemplazar las derivadas por diferencias finitas
simplifica aún más la ecuación. (S17) a una inversión de matriz. Luego, la señal SNOM se encuentra
calculando el momento dipolar inducido en la sonda por la distribución ( ).La señal compleja (S) se calcula
para un rango de posiciones de punta de cada cantidad ( )y luego demodulado a los 4elarmónico para
comparar con los perfiles de línea experimentales que se muestran en la Fig. 3D en el texto principal y en
la Fig. S13.

Para simular el contraste de fase de campo cercano de muestras de forma triangular (Fig. S19), creamos la imagen
bidimensional resolviendo la ecuación. (S17) para una lámina conductora semi-infinita cerca de un borde de
muestra. Obtuvimos dos soluciones diferentes para los dos casos de la componente en el plano de la

10
siendo el campo externo paralelo y antiparalelo al borde de la muestra. Estas dos soluciones se usaron
para cada borde de la escama triangular por separado, y la región intermedia se interpoló entre los
bordes. Este enfoque es válido siempre que el ancho de la muestra en ese punto ≫ Soy ,véase la
ecuación. (S16).

Sección S8: Estudio de pérdidas electrónicas en materiales hiperbólicos plasmónicos y excitónicos

En esta sección, enumeramos la reflectancia, la función dieléctrica y las conductividades ópticas ( ( ) =
1+ 2) de varios materiales hiperbólicos plasmónicos y excitónicos reportados en la literatura. A
cuantificar la pérdida electrónica, la relación 2se calcula en base a las conductividades ópticas reportadas o
1

extraídas.

11
Figura S1. Conductividades ópticas de ZrSiS y ZrSiSe.(Izquierda) Parte real de la función dieléctrica de ZrSiS
(línea discontinua) y ZrSiSe (línea continua). La región sombreada en gris indica el rango de frecuencia donde
ZrSiS es hiperbólico. (Derecha)abdominalesconductividades ópticas planas de ZrSiSe a 300 K y 5 K. Las líneas
sólidas y punteadas representan las partes real e imaginaria de ( ) = + , respectivamente.

12
 10 4
nortemi~4,1x1020cm-3conmetromi~1030cm2/vs
norteh~1,2x1020cm-3conmetroh~4522cm2/vs
9
3
rXX(mWcm)

rxy(mWcm)
8
2
7

1
6

T=100K
5 0
0.0 0.5 1.0 1.5 2.0
metrooH(T)

Figura S2.Mediciones y montaje de magnetotransportes.Ajustes modelo de dos bandas de

longitudinal ( ) y transversal ( ) resistividad para ZrSiSe a 100 K.

13
Figura S3.Datos de campo cercano dependientes de la frecuencia.Topografía y datos de amplitud de dispersión de campo
cercano dependientes de la frecuencia ( 3) de la muestra de ZrSiSe de 26 nm en una antena de disco de oro. Las barras de escala en
todos los paneles son de 300 nm. Las líneas discontinuas rojas indican la región del sector utilizada para promediar los perfiles de
línea de 3a lo largo del perímetro de la antena de disco y se mantienen iguales para todas las frecuencias.

14
Figura S4.Línea extraída de perfiles y herrajes.Los perfiles de línea dependientes de la frecuencia en la región de
muestra de la figura S3 se muestran como puntos azules. Los perfiles de línea extraídos están equipados con dos perfiles
gaussianos (líneas punteadas verdes y amarillas) y fondos lineales (líneas sólidas grises). Las líneas discontinuas negras
son la suma de las gaussianas y el fondo, lo que muestra una buena concordancia con el experimento.

15
Figura S5. Separación de doble anillo y modelo de Drude-Lorentz de laC-función dieléctrica del eje para
ZrSiSe.(Izquierda) Separación de picos experimental ( )obtenido del ajuste en la Fig. S4 y la corrección de
pendiente discutida en la sección de Materiales y Métodos. (Derecha) Ajuste del modelo Drude-Lorentz delC
-datos de función dieléctrica del eje (puntos negros), obtenidos a través del experimento de lanzamiento de
antena.

dieciséis
Figura S6. Experimento de lanzamiento de rayos hiperbólicos para una antena de Au totalmente cubierta.
(A), Imagen topográfica de un cristal de ZrSiSe de 28 nm sobre un cristal de 2 μmetroAntena circular ancha de Au.

Las amplitudes de campo cercano normalizadas ( 3) fuera (ω =2222cm−1) y adentro (ω =

2
6250cm−1) el régimen hiperbólico se muestran en el panel (B) y (C), respectivamente. Inserciones en paneles ByCson
el esquema de las superficies de isofrecuencia. líneas discontinuas enAyBindican el límite de la antena de Au
subyacente. Las barras de escala en todos los paneles son de 200 nm.

17
Figura S7. Datos de lanzamiento de rayos hiperbólicos y ajuste de un cristal ZrSiSe de 40 nm en una antena
circular de oro. Topografía (izquierda) y los datos de amplitud de campo cercano (derecha) recopilados en (A) ω =
7143cm−1y (B) ω =6061cm−1. La línea punteada blanca indica el límite de oro. Las líneas discontinuas azules y rojas
indican las características de doble anillo en7143cm−1y6061cm−1, respectivamente. insertado enBes un corte de línea
de topografía a lo largo de la línea discontinua naranja. Las barras de escala son de 500 nm. Los perfiles de línea
promediados de la amplitud de campo cercano a lo largo del perímetro de la antena circular se muestran para (C) ω
=7143cm−1y (D) ω =6061cm−1. Los perfiles de línea están equipados con dos perfiles gaussianos (líneas punteadas
verdes y amarillas) y un fondo lineal (línea punteada gris).

18
Figura S8. Datos de lanzamiento de rayos hiperbólicos y ajuste de un cristal ZrSiSe de 36 nm en una
antena circular de oro. Topografía y los correspondientes datos de amplitud de campo cercano ( 3) a (A,B) =
7143 −1y (D,mi) = 6061 −1. Inserción en el panelDes el perfil de la línea topográfica a lo largo de la línea
discontinua naranja. Los perfiles de línea de amplitud de campo cercano extraídos en la muestra a lo largo del
perímetro de la antena se muestran para7143 −1y6061 −1enCyF, respectivamente. Los perfiles de línea están
equipados con funciones gaussianas (líneas punteadas verdes y amarillas) y un fondo lineal (línea punteada
gris). Barras de escala en panelesA-Dson 500 nm.

19
Figura S9. Datos de lanzamiento de rayos hiperbólicos y ajuste de un cristal ZrSiSe de 28 nm en una
antena circular de oro. Topografía (abajo) y los datos de amplitud de campo cercano (arriba) en (A) = 7143
−1y (B) = 6061 −1. Los perfiles de línea de amplitud de campo cercano extraídos en la muestra a lo largo del
perímetro de la antena se muestran para7143 −1y6061 −1enCy D, respectivamente. Los perfiles de línea
están equipados con funciones gaussianas (líneas punteadas verdes y amarillas) y un fondo lineal (línea
punteada gris). Barras de escala en panelesA,Bson 500 nm.

20
Figura S10. Datos de lanzamiento de rayos hiperbólicos y ajuste de un cristal ZrSiSe de 25 nm en una antena
circular de oro. Topografía (abajo) y los datos de amplitud de campo cercano (arriba) recopilados en (A) ω = 7143cm
−1y (B) ω =6061cm−1. La línea punteada blanca indica el límite de oro. Las líneas discontinuas azules y rojas indican
las características de doble anillo en7143cm−1y6061cm−1, respectivamente. insertado enBes un corte de línea de
topografía a lo largo de la línea discontinua naranja. Las barras de escala son de 500 nm. Los perfiles de línea
promediados de la amplitud de campo cercano a lo largo del perímetro de la antena circular se muestran para (C) ω
=7143cm−1y (D) ω =6061cm−1. Los perfiles de línea están equipados con dos perfiles gaussianos (líneas punteadas
verdes y amarillas) y un fondo lineal (línea punteada gris).

21
Figura S11. Datos de lanzamiento de rayos hiperbólicos y ajuste de un cristal ZrSiSe de 20 nm en una antena
circular de oro. Topografía (izquierda) y los correspondientes datos de amplitud de campo cercano (derecha) en (A
) = 7143 −1y (B) = 6061 −1. Inserción en el panelBes el perfil de la línea topográfica a lo largo de la línea
discontinua naranja. Los perfiles de línea de amplitud de campo cercano extraídos en la muestra a lo largo del
perímetro de la antena se muestran para7143 −1y6061 −1enCyD, respectivamente. Los perfiles de línea están
equipados con funciones gaussianas (líneas punteadas verdes y amarillas) y un fondo lineal (línea punteada gris).
Barras de escala enA,Bson 500 nm.

22
Figura S12. Edge lanzando datos de imágenes de campo cercano.Dependiente de la frecuencia ( = 8333 − 5000
−1) fase de campo cercano ( 4) para el ZrSiSe de 20 nm en SiO2/Si. Las barras de escala son de 500 nm.

23
Figura S13. Perfiles de líneas derivadas de fase experimentales y simuladas cerca de los bordes de ZrSiSe. (Izquierda) Perfiles

de línea de la derivada de fase de campo cercano ( 4) a lo largo de las líneas discontinuas negras en la Fig. S12

para el ZrSiSe de 20 nm en SiO2/Si sustrato. (Derecha) Simulación de los perfiles de línea de derivación de fase
en las frecuencias correspondientes. Los círculos y triángulos de colores marcan las posiciones del director ( 0) y
de orden superior ( 1) polaritones de plasmones hiperbólicos, respectivamente.

24
Figura S14. Perfiles de línea de fase y amplitud cerca de los bordes de ZrSiSe y la amplitud de transformada
de Fourier correspondiente.(Izquierda y centro) Perfiles de línea experimentales de amplitud de campo cercano (
4) y fase ( 4) a lo largo de las líneas discontinuas negras en la Fig. S12 para el ZrSiSe de 20 nm en
SiO2/Si. (Derecha) Transformada de Fourier de la señal compleja 4 4de = 5000cm−1(rojo) al 8333cm−1(
azul). Los símbolos azul, naranja y verde representan la mometa del principal ( 0) y modos de
polaritones de plasmones hiperbólicos de orden superior ( 1, 2), respectivamente.

25
Figura S15. Dependencia del espesor del borde lanzado HPP delgado ZrSiSe.(A),Topografía de un cristal ZrSiSe de
múltiples terrazas en SiO2/Si sustrato. (B), imagen de fase de campo cercano ( 4)en la misma región tomada en =
8333 −1. Las cuatro flechas de arriba hacia abajo corresponden a espesores de 24 nm, 28 nm, 50 nm y 122 nm,
respectivamente. (C), los perfiles de línea de fase en varios espesores a lo largo de las posiciones de flecha en el
panel (B), el perfil de línea y el modelo para ZrSiSe de 20 nm se toman de la Fig. S12 (borde derecho). La región
sombreada en gris indica el sustrato. La línea punteada negra indica el perfil de la línea modelada con la longitud de
onda del plasmón ( ) de 300nm. El recuadro muestra el grosor

dependencia del impulso HPP extraído (principal) 0=2 normalizado por el impulso de

luz de espacio libre ( =2 ), mostrando buena concordancia con el Im calculado (curva roja) basado en
constantes dieléctricas experimentales de ZrSiSe.

26
Figura S16. Coordenadas de simulación.Un esquema que ilustra diferentes opciones de sistemas de
coordenadas utilizados en las expresiones de los campos dispersos. La región sombreada representa la
pantalla conductora que crea el patrón de difracción, con la pantalla paralela a lay-eje.

27
Figura S17. Simulación del campo eléctrico del eje z de una antena de disco de Au desnuda.Valor
absoluto de la componente z del campo disperso a una altura de 25 nm sobre el disco, obtenido mediante el
modelo aproximado (Izquierda) y la solución numérica (Derecha). La flecha roja en ambos paneles resalta la
dirección del campo incidente.

28
Figura S18. Simulación de lanzamiento de antena de polaritón hiperbólico.Amplitud de campo
cercano simulada de ZrSiSe (26,5 nm) en un disco de oro (25 nm) obtenido del modelo aproximado en =
7634 −1,6667 −1,5556 −1. La línea discontinua blanca muestra el borde del disco dorado y la flecha roja
indica la dirección del campo.

29
Figura S19. Dependencia angular en cristales delgados de forma triangular de ZrSiSe.
(Izquierda) Imagen experimental de contraste de fase ( 4) de polaritones de plasmones hiperbólicos cerca de
los bordes del cristal en ω =6250cm−1, que muestra diferencias aparentes en el espaciado de franjas para
dos bordes de la escama. (Derecha) Simulación del contraste de fase 4imagen usando las mismas longitudes
de onda de polarización: 0= 580 y 1= 140 para el rector ( 0) y de orden superior ( 1)
modo, respectivamente.

30
Figura S20. ZrSiS.Reflectancia anisotrópica, parte real de la función dieléctrica y 2proporción de ZrSiS (7). Las
1
regiones sombreadas en gris indican el régimen de frecuencia hiperbólica.

Figura S21. TaIrTe4.Reflectancia anisotrópica, parte real de la función dieléctrica y 2proporción de

1
TaIrTe4(15).

Figura S22. WTe2. Reflectancia anisotrópica, parte real de la función dieléctrica y 2relación de WTe2
1
(dieciséis).

31
Figura S23. Bi2señor2cacu2O8. Reflectancia anisotrópica, parte real de la función dieléctrica y 2
1
relación de Bi2señor2cacu2O8(BSCO) (17).

Figura S24. señor3ru2O7.Reflectancia anisotrópica, parte real de la función dieléctrica y 2relación de

1
Sr3ru2O7(18).

Figura S25. señor2RuO4.Reflectancia anisotrópica, parte real de la función dieléctrica y 2relación de

1
Sr2RuO4(19).

32
Figura S26. Bi2Te3.Función dieléctrica anisotrópica y 2relación de Bi2Te3(20).
1

Figura S27. fósforo negro.Función dieléctrica excitónica del fósforo negro monocapa (1L) y
bicapa (2L) a lo largo de la dirección del sillón (21) y el correspondiente 2relación.
1

j 0, ( −1) , ( −1) ( −1)

1 0 5127.2 400.0
2 6291.3 2057.4 715.2
3 7367.8 2242.8 1055.3
Tabla S1. Parámetros para el ajuste del modelo Drude-Lorentz del fuera del plano experimental
2
función dieléctrica de ZrSiSe usando휀 ( ) = 휀∞+∑ 2 , /( 2 0, − − ).Aquí,휀∞=2.96 es
la constante dieléctrica de alta frecuencia.

33
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