Jørgen Moes fremtredende plass i norsk åndsliv skyldes først og fremst hans banebrytende innsamling og utgivelse av norske folkeeventyr sammen med Peter Christen Asbjørnsen. Men han var også en anerkjent skjønnlitterær forfatter, som skrev noen av våre mest folkekjære dikt og sanger, samt klassikeren I Brønden og i Kjærnet, som av D. A. Seip er blitt kalt “den første egentlige barnelitteratur vi har, om barn og for barn”. Etter 1853 gjorde Moe en stor innsats for Den norske kirke, først som menighetsprest i over 20 år og til slutt som biskop i Kristiansand stift.
Moe vokste opp på Øvre Mo i Hole, en av Ringerikes største gårder, som nummer fire i en søskenflokk på 8. Faren Engebret Olsen kom fra Vaker i Norderhov og giftet seg til Mo. Han var en aktet og samfunnsengasjert bondearistokrat, i flere perioder stortingsrepresentant for Buskerud. For den begavede sønnen hadde han tidlig fremtidsplanen klar: Han burde bli akademiker og studere jus. Jørgen Moe skrev selv om dette veivalget mange år senere: “Da min Fader havde bestemt mig til at gaa den studerende Vej, nød jeg fra Høsten 1826 til Januar 1830 Undervisning i Artiumsfagene hos resederende Kapellan Christopher Støren i Norderhov.” Det var på dette kurset han møtte P. C. Asbjørnsen og inngikk et varig vennskap med ham. Det siste halve året leste Moe privat i Christiania og ble student våren 1830. For å bidra til sitt underhold tok han like etter en huslærerpost, og 1832 tok han anneneksamen.
Det var estetikk Moe ønsket å fordype seg i, ikke jus. Men han skjønte fort at dette var en fattig levevei å satse på, og han valgte derfor – mer av nødvendighet enn tilbøyelighet – teologien, slik som Wergeland og Welhaven. Det gikk derfor ikke fort med studiene. Hans poetiske interesser og livet i Studentersamfundet opptok ham mer, selv om han aldri sluttet seg helhjertet til noen av de stridende flokkene. Likevel hørte han til de vellykkede studentene som hadde fremtiden foran seg som embetsmenn i det nye Norge.
Høsten 1834 var det hele over. Istedenfor å vende tilbake til studentlivet i hovedstaden, satt han apatisk og deprimert i barndomshjemmet på Ringerike og grublet på om livet lenger var verdt å leve. En overilt ungdomsforelskelse bandt ham til en Christiania-pike han ikke elsket, og Catharina Daae, en prestedatter fra Vestlandet, ble hans uoppnåelige drømmekvinne i flere år etter at forlovelsen var hevet 1835. Samtidig følte han seg rotløs og fremmed i det akademiske miljøet. “Han fandt det hjemlige parnasos øde og tomt,” sier Anders Krogvig.
For å overvinne ungdomskrisen og få en ny start i livet ble det nødvendig for Moe å bevisstgjøre verdigrunnlaget for sin identitet. Det fant han i den gamle bondekulturen og i barndommens poesifylte “Uskylds-Drøm”. Fra disse kildene til nasjonal og personlig selvforståelse hentet han stoff til et mangeårig vekselbruk mellom folkeminnevitenskap (folkloristikk) og nasjonalromantisk diktning.
Det var kjennskapet til brødrene Grimms eventyrsamling Kinder- und Hausmärchen og deres syn på eventyrenes vitenskapelige verdi som fikk Asbjørnsen og Moe til å sette i gang et tilsvarende innsamlingsprosjekt i Norge 1837. De gamle fortellingene ble sett på som viktige kilder til utforskingen av indogermanske gude- og heltemyter, og de måtte nedtegnes og utgis slik de levde på folkemunne, i troskap mot tradisjonen. Men hvert folk hadde preget dem med sin åndelige egenart, derfor kunne de også bidra til å bygge opp nasjonalkulturen og styrke fedrelandskjærligheten hos barn og ungdom.
1838 hadde Moe for sin del samlet inn så mange eventyr blant slektninger og husmannsfolk på Ringerike at han og Asbjørnsen snart kunne beramme en publisering. Like før jul 1841 utkom første hefte av Norske Folkeeventyr, samlede ved P. C. Asbjørnsen og Jørgen Moe; det var på 96 små sider. I årene 1842–44 fulgte tre hefter til. Samlingen ble mottatt med begeistring og høstet mange lovord. “Enhver som vil se et likeså ekte som tiltrekkende bilde av norsk folkeliv, eller vil ha et sant og edelt mønster på norsk uttrykksmåte og talesett, han studere denne lille samling!”, skrev P. A. Munch. Men noe var likevel kritikkverdig: Boken var ikke vitenskapelig nok; den manglet kommentarer, varianter og geografisk bredde.
For å rette opp disse manglene og utvide samlingen med nye eventyr foretok Asbjørnsen og Moe i 1840-årene flere sommerferder rundt i Sør-Norge. Som regel reiste de hver for seg for å dekke et størst mulig område. 1842 drog Moe til Telemark, 1845 til Ådalen og Hedalen, 1846 til Telemark, Hardanger, Voss, Sogn og Hallingdal, 1847 til Telemark, Setesdal og Åseral. Resultatet ble tobindsverket Norske Folkeeventyr, samlede og fortalte af P. Chr. Asbjørnsen og Jørgen Moe (1851). I den lange, Grimm-inspirerte avhandlingen som innleder verket, gav Moe en karakteristikk av det typiske ved norske folkeeventyr som fortsatt har vitenskapelig verdi. Da en tredje eventyrsamling kom 1871, skjedde det uten aktiv medvirkning fra Moe, men han hadde bidratt med så vidt mange av sine tidligere oppskrifter at de ble enige om å nevne dette på tittelbladet.
Norske Folkeeventyr ble tidlig utropt til et litterært mesterverk. Jakob Grimm mente samlingen var den beste av alle. Det skyldtes både innholdet og den stilsikre, kvalitetsbevisste og poetiske måten eventyrene var gjenfortalt på. Den nyskapende tilnærmingen til talemålet bidrog til å fornorske det danske skriftspråket vårt og ble retningsgivende for utviklingen av riksmålet og bokmålet.
Moes interesse for folkediktning omfattet også visene. Allerede 1840 gav han ut en liten Samling af Sange, Folkeviser og Stev i norske Almuedialekter, den første i sitt slag i Norge. Boken inneholder 46 “lyriske numre“ og et lite meloditillegg ved L. M. Lindeman, og var ment som en programerklæring. Planen var å lage en stor folkeviseutgave sammen med P. A. Munch. I løpet av 1840-årene skrev Moe opp en rekke stev, barneviser og middelalderballader i Telemark og Hardanger parallelt med eventyrene, blant dem Draumkvedet, Bendik og Årolilja og Hemingvisene. Men han må tidlig ha skjønt at M. B. Landstad ville komme ham i forkjøpet med sin store viseutgave, og det ble med noen kommenterte tekstutgivelser og en liten avhandling om Hemingvisene i Norsk Folkekalender for 1850. Midt i 1850-årene overlot han viseoppskriftene sine til Sophus Bugge, som brukte flere av dem i sin egen utgave av Gamle norske folkeviser (1858). Moe etterlot seg også en verdifull samling folkeleker fra Ringerike, skrevet ned av eldstesøsteren Else 1843. Sagn var han, i motsetning til Asbjørnsen, mindre opptatt av.
I forordet til visesamlingen 1840 hadde Moe oppfordret norske diktere til å la seg inspirere av folkepoesien, ta opp flere fedrelandske emner og bruke flere norske talemålsord. Dette programmet preger også innholdet i hans første diktsamling, Digte (1849). Den innledes med en syklus barndomsdikt (Slædefart, Blomster-Ole, Sæterreise m.fl.) og når sitt lyriske høydepunkt med Det lysned i Skoven, en kjærlighetserklæring til barndomsbygda han alltid lengter tilbake til. Hoveddelen kalte han “Fra Dalene”. Den består dels av nasjonalromantiske ballader bygd på sagn- og folketrostoff han kjente fra reisene sine (Drømmenuten, Seer-Signe, Fanitullen, Furudals-Kastet, Helgenotra), dels idylliske bilder fra “norsk Huus- og Hjerteliv”, i nær slekt med den danske dikteren Christian Winters Træsnit. Også i denne sjangeren lyktes han i å skape folkekjær og levedyktig poesi (Truls og Inger, Knud og Birgit). Det samme gjelder for diktene Sætergjentens Søndag, Forsoning, Efter Regn og Nordens Kvinder ('Naar Vaaren aander paa Li og Fjeld'), alle lyriske perler fra norsk nasjonalromantikk. Men høyest som dikter nådde han kanskje med barneboken I Brønden og i Kjærnet. Smaahistorier for Børn (1851), som fortsatt regnes for “en af vor Litteraturs skjønneste Frembringelser i poetisk fortællende Prosa” (Paul Botten-Hansen).
1839 hadde Moe tatt teologisk embetseksamen, men det gikk flere år før han lot seg ordinere til prestetjeneste. I mellomtiden livnærte han seg som lærer forskjellige steder. 1840 var han huslærer i hjembygda og var med på å grunnlegge Ringerike middelskole, 1842–44 var han huslærer hos Nicolai Aall på Nes jernverk ved Tvedestrand, og 1845–53 underviste han i religion, norsk og filosofi ved Krigsskolen i Christiania. Først 1852 tok han de praktisk-teologiske prøvene, og året etter ble han utnevnt til residerende kapellan i Sigdal med bolig i Krødsherad. 1854 giftet han seg med datter til sjefen ved Krigsskolen, den 20 år yngre Johanne Fredrikke Sophie Sørenssen; de hadde trolig vært forlovet siden 1851.
Også denne gang var det en personlig krise som gav livet hans en ny retning. 1850 hadde han mistet forskningsstipendet sitt, og frykten for å bli sittende som “evig Stileretter her inde” plaget ham. Han brant ikke lenger med samme glød for sine “Kaldssysler”, skrev han til Camilla Collett: “Jeg længes nu netop efter at komme bort herfra for Alvor, op i en grøn Fjelddal, med Birkeløvsluft og friske naturlige Døler for at prøve hvad jeg med Herrens Hjælp og i hans Tjeneste, om end med svage Kræfter, formaaer.”
Som prest satte Moe dype spor etter seg i kirke- og menighetsliv. Han var viden kjent for sin prekenkunst og fryktet og elsket for sin modige, ubøyelige kamp mot råskapen og “ukyskhedssynden” i folkelivet. “For dei sjuke hadde han stort hjartelag,” heter det fra Sigdal, og hans hustru fulgte ham ofte i hjemmebesøk med sin lille medisinkasse. Etter en gudstjeneste kunne han ta 8–9 av de fattigste med seg hjem og la dem bo der i flere dager. Subjektive legmannsvekkelser hadde han liten sans for, ei heller grundtvigianere; “de seiler med megen Vind og lidet Ballast”. Selv var han ortodoks og moderat høykirkelig.
Selv om prestekallet opptok mesteparten av Moes tid, fortsatte han sin litterære virksomhet. 1855 kom den vesle religiøse diktsamlingen At hænge paa Juletræet med de mektige kristne allegoriene Den gamle Mester og Ungbirken. 1865 ble han medlem av salmebokkommisjonen, som skulle vurdere utkastene til ny norsk kirkesalmebok. På skolesektoren motsatte han seg alle forsøk på å løsne forbindelsen kirke–skole, og han fortsatte å engasjere seg kulturpolitisk i den skandinaviske bevegelsen og fortidsminnevernet. Hans siste bidrag til folkloristikken var småartiklene Til Tidemands 'Eventyrfortællersken' (1854), med to informantportretter, og Barneeventyret (1863), der han forsvarer det gode, moralske eventyret mot pietistiske angrep.
Etter en del år som sogneprest i Bragernes (1863–70) og Vestre Aker (1871–75) etterfulgte Moe Jacob von der Lippe som biskop i Kristiansand stift fra 1876. Her var han mye plaget av sykdom, men rakk likevel å visitere 61 prestegjeld. Særlig berømmes han i folkeminnet for sin evne til å tale med barn og ungdom.
Jørgen Moe var medlem av Det Kongelige Norske Videnskabers Selskab fra 1872. Han ble utnevnt til ridder av St. Olavs Orden 1873 og fikk kommandørkorset av 1. klasse 1881.