Ernotte, Guilmot
Ernotte, Guilmot
Ernotte, Guilmot
Par
Guilmot Ernotte
Jury d’évaluation
⃝
c Droits réservés de Guilmot Ernotte, 2016
R EMERCIEMENTS
Je commencerais par remercier Audrey. Bien que les choses soient différentes aujourd’hui, tu as été
d’un support incommensurable particulièrement pendant mes temps de faisceau.
Je dois aussi remercier Mathieu Giguère que j’ai rencontré en industrie et qui m’a fortement suggéré
d’essayer la recherche en milieu académique pour ma maitrise et qui m’a introduit à l’INRS et à
l’équipe de François Légaré.
Un merci sincère à François Légaré, mon directeur de recherche, pour avoir créé un environnement
vraiment stimulant dans lequel j’ai grandement grandi. Merci aussi pour les multiples projets auquel
tu m’as fait participer et à la chance que tu m’as donnée en m’envoyant à plusieurs conférences.
Un gros merci à Philippe Lassonde pour toute l’aide que tu m’as apportée dans le laboratoire, ainsi
que les bons moments de délires qu’on a eu particulièrement en fin de temps de faisceau.
Je tiens aussi à remercier Vincent Gruson, ton arrivée et ta présence m’ont permis de me motiver pour
ma fin de maitrise et tu m’as permis de débloquer sur certains problèmes sur lesquels je travaillais
depuis quelques temps. Merci aussi pour tes relectures de ce mémoire !
Je dois aussi remercier Bruno Schmidt qui a été un mentor pour moi ainsi qu’une véritable aspiration
pour me dépasser. Tu es toujours plein de super idées intéressantes et tu rends les expériences au
laboratoire très motivantes.
Finalement, un merci à tous ceux qui m’ont aidé un moment ou un autre dans mes démarches à
l’INRS en particulier : Antoine Laramée, Carol Morissette, Charles-André Couture, Vincent Wanie,
Vincent Cardin, Samuel Beaulieu, Heide Ibrahim et Nicolas Thiré.
iii
R ÉSUM É
L’optique non-linéaire repose sur l’interaction entre un champ électrique intense et la matière. Cette
interaction crée de nouvelles fréquences, permettant d’atteindre des régions spectrales inaccessibles
par l’optique linéaire. Un champ électrique intense peut être obtenu via l’utilisation d’impulsions ultra-
brèves, de l’ordre de la femtoseconde. Cependant, la relation temps-fréquence montre que ce type
d’impulsions possède un spectre large. Il devient alors difficile de conserver toutes les propriétés
spectrales d’une impulsion dû à la nature non-linéaire des opérateurs en jeu, en particulier dans le cas
de l’amplification paramétrique optique et pour la génération de seconde harmonique. Ce mémoire
présente une nouvelle approche pour l’optique non-linéaire qui divise cet opérateur non-linéaire sur
des bandes spectrales plus étroites de façon parallèle afin de conserver toutes les propriétés spec-
trales de l’impulsion. Pour ce faire, un montage 4-f est utilisé et l’interaction non-linéaire se réalise sur
un spectre dispersé spatialement. Plus particulièrement, un amplificateur paramétrique optique a été
construit de cette façon et a permis d’amplifier une impulsion très large-bande de trois cycles optiques
à 1.8 µm jusqu’à 13 mJ avec 79 mJ de pompe sans aucune perte au niveau de la largeur du spectre.
De plus, un montage de génération de seconde harmonique a été construit dans un 4-f et les pro-
priétés de l’impulsion de seconde harmonique sont comparées à celles d’un montage conventionnel.
Il a été observé que la génération dans un 4-f annule le couplage fréquentiel et permet d’obtenir un
spectre de seconde harmonique qui a une relation avec le spectre fondamental linéaire en phase et
quadratique en amplitude, alors que le montage conventionnel utilisant l’espace temporel ne respecte
pas ces relations.
Mots clés : Optique non-linéaire ; optique ultra-rapide ; optique de Fourier ; laser ; amplificateur non-
linéaire ; génération de seconde harmonique.
v
A BSTRACT
Nonlinear optics is performed by interacting an intense electric field with matter. This interaction gene-
rates new frequencies, which are inaccessible by linear optics. Intense electric field can be obtained
by using ultrashort pulses that are in the order of the femtosecond. However, time-frequency relation
shows that this type of pulse has a large bandwidth. Hence, it becomes difficult to conserve all spec-
tral properties of the laser pulse due to the nonlinear nature of the operator, in particular in the case of
optical parametric amplification and second harmonic generation. This master thesis presents a new
approach for nonlinear optics which divides this operator on multiples shorter bandwidth in a parallel
manner to conserve all spectral properties. To do so, a 4-f setup was built and nonlinear propagation
is realized in a plane where the spectrum is dispersed on a spatial axis. In particular, an optical para-
metric amplifier was built in this manner to amplify a three cycles bandwidth at 1.8 µm to 13 mJ with
the use of 79 mJ of pumping without losing any spectrum. Moreover, a second harmonic generation
setup was built in a 4-f and is compared with a regular setup. It will be shown that the generation in
the 4-f setup suppresses the frequency coupling during the nonlinear propagation thus the second
harmonic spectrum has a relation with the fundamental spectrum that is linear in phase and quadratic
in amplitude, while the conventional setup in the temporal domain did not conserve these properties.
Keywords : Non-linear optics ; Ultrafast optics ; Fourier optics ; Laser ; Non-linear amplifier ; Second
harmonic generation.
vii
TABLE DES MATI ÈRES
Remerciements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . iii
Résumé . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . v
Abstract . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . vii
Table des matières . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ix
Liste des figures . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . xiii
Liste des symboles et des acronymes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . xvi
1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1
2 Théorie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
3.1 Problématique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
ix
3.3 Travaux antérieurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
3.3.1 Montage et résultats expérimentaux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
3.3.2 Autres FOPA . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
3.4 Objectifs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
4.1 Objectifs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
4.4 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
4.4.1 Modèle mathématique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
4.4.2 Modulation de phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58
4.4.3 Modulation d’amplitude . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
5 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
x
Annexes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
Références . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
xi
L ISTE DES FIGURES
2.1 Surface d’indice pour un milieu a) uniaxial positif, b) uniaxial négatif et c) biaxial . . 8
2.2 Double réfraction à travers un cristal de calcite, image tirée de [48] . . . . . . . . . . 9
2.3 Évolution d’une impulsion temporelle avec de la dispersion spectrale : a) sans dis-
persion, b) dispersion du premier ordre, c) dispersion du deuxième ordre et d) dis-
persion du troisième ordre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.4 Diagramme d’énergie de Jablonski pour les mélanges à trois ondes . . . . . . . . . 12
2.5 Évolution de l’amplitude complexe du champ généré quand a) il n’y a pas d’accord
de phase, b) un accord de phase par biréfringence et c) un accord de phase par
domaines inversés. Chaque flèche noire représente une onde générée dans le
cristal non-linéaire sur une longueur infinitésimal dz et la flèche rouge représente
l’interférence de toutes ces ondes. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.6 Différence entre le schéma d’un OPA et d’un NOPA. Chaque rectangle coloré
représente une impulsion laser à une fréquence donnée. . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.7 Oscillation de l’intensité des faisceaux dans un OPA en fonction de la longueur pour
un accord de phase parfait avec les conditions initiales d’une pompe beaucoup plus
intense que le signal et un idler d’une intensité nulle. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2.8 Visualisation temporelle d’une amplification en OPCPA. On remarque que les ailes
de l’impulsion à amplifier, qui sont aussi les ailes spectrales, voient une intensité
de pompe plus faible. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.9 Schéma optique d’un réseau transitoire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.10 Spectrogrammes GSH-FROG pour une impulsion avec une dispersion de a) 0 fs ,
b) -2000 fs2 , c) 2000 fs2 , d) -75 000 fs3 et e) 75 000 fs3 . . . . . . . . . . . . . . . . 24
2.11 Spectrogrammes RT-FROG pour une impulsion avec une dispersion de a) 0 fs , b)
-2000 fs2 , c) 2000 fs2 , d) -75 000 fs3 et e) 75 000 fs3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
2.12 Schéma d’un montage 4-f . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
2.13 Évolution d’une impulsion dans un montage 4-f dans les quatre domaines (x, k, t, ν)
pour une impulsion se situant à z (a & b)<0, (c) = 0.33f, (d) = 0.66f, (e) = 1.33f, (f)
= 1.66f, (g) = 2.00f, (h) = 2.66f, (i) = 3.66f et (h) = 4.00f. Les lignes de contours
s’arrêtent à 0.1%. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
xiii
3.5 Spectre de l’impulsion amplifiée dans le FOPA en fonction du niveau de pompe.
Adaptée de [61] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
3.6 Distribution spatiale de l’impulsion au plan de Fourier pour obtenir 100 mJ de moyen
infrarouge. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
3.7 Schéma de la chaı̂ne laser pour le FOPA . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
3.8 Spectres normalisés avant et après la fibre creuse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
3.9 Profil spatial de la pompe du FOPA a) avant la mise en forme et b) après la mise
en forme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
3.10 Vue de côté du FOPA . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
3.11 Valeur du sinc2 (∆kL/2) pour les BBO utilisés dans le FOPA. La ligne en tirets
délimite la séparation entre les deux cristaux dans le plan de Fourier . . . . . . . . . 42
3.12 Spectres en sortie de FOPA pour différents niveaux d’amplification. La ligne en
tirets illustre la séparation entre les deux cristaux . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
3.13 Énergie et efficacité en sortie de FOPA en fonction du niveau de pompage . . . . . 44
3.14 Profil spatial au foyer d’une lentille de 50 cm du faisceau a) d’amorce et b) amplifié.
Les images sont prises par absorption à deux photons sur une caméra CCD en
silicium. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
3.15 Trace FROG reconstituée et profil temporel correspondant de l’amorce . . . . . . . 46
3.16 Évolution d’une impulsion amplifiée dans un FOPA lorsque la pompe a la même
durée que l’amorce (a-c) et lorsqu’elle est plus courte (d-f). a), b), d) et e) présentent
l’impulsion au plan de Fourier et c) et f) en sortie. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
3.17 Évolution d’une impulsion amplifiée dans un FOPA lorsque la pompe est synchro-
nisée (a-c) et désynchronisée (d-f). a), b), d) et e) présentent l’impulsion au plan de
Fourier et c) et f) en sortie. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
4.1 GSH pour a) un laser continu, b) une impulsion femtoseconde et c) une impulsion
dispersée spatialement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
4.2 Montage expérimental de la GSH dans le plan de Fourier. . . . . . . . . . . . . . . . 53
4.3 Image du foyer du faisceau de seconde harmonique en GSHF. . . . . . . . . . . . . 54
4.4 Spectrogrammes RT-FROG pour un faisceau avec une dispersion du second ordre
négative généré par a) GSHF et b) GSHT et un faisceau avec une dispersion du
second ordre positive généré par c) GSHF et d) GSHT . . . . . . . . . . . . . . . . 54
4.5 Spectrogrammes RT-FROG pour une impulsion avec une dispersion du troisième
ordre pour a) l’onde fondamentale, b) l’onde générée par GSHF et c) l’onde générée
par GSHT . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
4.6 Phases spectrales reconstruites des ondes fondamentale et de seconde harmo-
nique. Un facteur deux sur les échelles entre les ondes fondamental et de seconde
harmonique est appliqué à des fins de comparaison. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
4.7 Spectres de la GSH en fonction de la durée de l’impulsion fondamentale pour une
interaction a) dans le domaine du temps et b) dans le domaine des fréquences. . . 56
4.8 Spectrogrammes RT-FROG théoriques pour un faisceau avec une dispersion du
second ordre négative généré par a) GSHF et b) GSHT et un faisceau avec une
dispersion du second ordre positive généré par c) GSHF et d) GSHT. . . . . . . . . 59
xiv
4.9 Spectrogrammes RT-FROG théorique pour une impulsion avec une dispersion du
troisième ordre pour a) l’onde fondamentale, b) l’onde générée par GSHF et c)
l’onde générée par GSHT. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
4.10 Spectrogrammes RT-FROG théoriques pour la (b-i) GSHF avec un filtre fréquentiel
Fi allant de 0.2 nm à 200 nm. a) présente le spectrogramme RT-FROG pour l’onde
fondamentale et j) celui de la GSHT. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
4.11 Spectres de l’impulsion fondamentale mis au carré (jaune) et lorsqu’on tient compte
de sa courbe d’accord de phase (orange), de l’onde de GSHF (noire) et de l’onde
de GSHT lorsque l’impulsion initiale n’est pas allongée (violet) et lorsqu’elle l’est à
2 ps (gris). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
4.12 Spectre de seconde harmonique sur une carte fluorescente pour un cristal au plan
de Fourier trop épais. On observe la fonction sinc2 en fonction de la fréquence. . . . 62
xv
L ISTE DES SYMBOLES ET DES ACRONYMES
A Amplitude électrique [V/m]
B Champ magnétique [T]
c Vitesse de la lumière [m/s]
χ(n) Susceptibilité électrique d’ordre n []
D Induction électrique [C/m2 ]
d Coefficient non-linéaire [m/V]
ϵ0 Permittivité du vide [F/m]
ϵr Permittivité relative []
ϕ Phase [rad]
Φ Flux de photons [m−2 · s−1 ]
f Longueur focale [m]
g Pas du réseau [m]
H Champ magnétique [A/m]
I Intensité [W/m2 ]
J Densité de courant [A/m2 ]
k Vecteur d’onde [m−1 ]
λ Longueur d’onde [m]
Lc Longueur du cristal [m]
M Aimantation [A/m]
m Ordre de diffraction []
µ0 Perméabilité du vide [T · m/A]
n Indice de réfraction []
ν Fréquence [Hz]
n2 Indice de réfraction non-linéaire []
P Vecteur polarisation [C/m2 ]
Pk Matrice de projection []
θd Angle de diffraction [rad]
θi Angle d’incidence [rad]
ρ Densité de charges [C/m3 ]
R Rayon de courbure [m]
σt Durée de l’impulsion
t Temps [s]
τ Délai [s]
vf Vitesse de phase [m/s]
vg Vitesse de groupe [m/s]
ω Pulsation [rad · Hz]
win Taille du faisceau [m]
x Position transverse [m]
xvi
ALLS Ang., Advanced Laser Light Source
BBO Ang., Beta borate de barium
CCD Ang., Charged Coupled Device
CEP Ang., Phase entre l’enveloppe et la porteuse
CPA Ang., Amplification par dérive de fréquences
EEO Effet électro-optique
EMT Énergie, matériaux et télécommunications
FOPA Ang., Amplification paramétrique optique dans le domaine de Fourier
FROG Ang., Fenêtrage optique résolu en fréquences
GDF Génération par différence de fréquences
GSF Génération par somme de fréquences
GSH Génération de seconde harmonique
GSHF Génération de seconde harmonique dans le domaine de Fourier
GSHT Génération de seconde harmonique dans le domaine temporel
INRS Institut national de la recherche scientifique
NOPA Ang., Amplification paramétrique optique non-collinéaire
OPA Ang., Amplification paramétrique optique
OPCPA Ang., Amplification paramétrique optique par dérive de fréquence
PF Plan de Fourier
RO Rectification optique
RT Réseau transitoire
SPM Ang., Auto-modulation de phase
xvii
C HAPITRE 1
I NTRODUCTION
La vision est probablement le sens qui comble le plus le besoin de curiosité de l’homme. Le vieil
adage dit qu’il est beaucoup plus aisé de comprendre ce que l’on peut voir. Cependant, l’oeil humain
est limité à l’observation de la gamme spectrale dite visible (400 nm-780 nm) et limité par son pouvoir
de séparation (environ une minute d’arc). Afin de dépasser cette limite, l’homme a développé des
outils pour contrôler la lumière et mieux observer la nature qui l’entoure. Ces outils ont permis de
comprendre les comportements de la lumière comme la réfraction, la réflexion, la diffusion, etc. Au
XXe siècle, les expériences sur l’effet photoélectrique ont permis de comprendre que la lumière se
comporte comme des particules de lumière appelés photons [1]. Chaque photon possède sa propre
énergie E qui est reliée à sa fréquence ν grâce à la constante de Planck : E = hν. Les phénomènes
qui conservent l’énergie de ces photons sont classés par les physiciens comme étant de l’optique
linéaire. À l’inverse, l’optique non-linéaire est une classification qui regroupe tous les phénomènes
de chimie des photons : deux photons identiques fusionnent ensemble pour n’en faire qu’un avec
le double d’énergie ou encore un photon de grande énergie se scinde en deux photons de moindre
énergie.
Une des premières démonstrations théoriques d’un effet non-linéaire est l’absorption de deux photons
par Maria Göppert-Mayer en 1931 [2]. L’absorption à deux photons est un processus où un électron
est promu à un niveau supérieur en absorbant l’énergie de deux photons simultanément. Cepen-
dant, il a fallu attendre plusieurs années avant la première observation expérimentale de l’optique
non-linéaire car la probabilité d’occurrence dépend de la présence de plusieurs photons au même
moment, c’est-à-dire qu’il faut utiliser des sources lumineuses très intenses pour pouvoir voir un effet
non-linéaire.
Ces sources très intenses sont apparues avec l’avènement du laser en 1960 [3] et ont permis la
première démonstration expérimentale de l’absorption à deux photons qui a été réalisée par Kaiser
et al. [4]. De plus, pour la première fois, il a été possible d’observer la génération d’une nouvelle
fréquence [5]. Celle-ci était le double de celle du laser utilisé. Aujourd’hui, on appelle ce phénomène
génération de seconde harmonique (GSH). La génération de seconde harmonique est l’équivalent de
l’absorption à deux photons sauf qu’elle se fait vers un état virtuel au lieu de réel forçant ainsi une
désexcitation instantanée de l’électron qui émet un photon avec le double d’énergie. Par la suite, un
ensemble de phénomènes non-linéaires a été observé, permettant d’accéder à des fréquences inac-
cessibles par amplification laser. Le développement de la technologie laser a grandement contribué
au développement de l’optique non-linéaire en offrant des sources de plus en plus intenses.
Un de ces développements technologiques clés dans l’histoire du laser est l’arrivée du blocage de
modes. Cette technique consiste à faire interférer constructivement tous les modes longitudinaux
d’une cavité laser. Cet exploit est réalisé en gérant la dispersion de chacun de ces modes ainsi
1
qu’en favorisant leur propagation sous forme d’impulsion ultra-courte d’une durée inférieure à la pi-
coseconde [6]. Au fur et à mesure que le développement de la technologie permettait d’augmenter
l’énergie de ces impulsions ainsi que de diminuer leur durée, celles-ci sont devenues beaucoup trop
intenses pour pouvoir être amplifiées de façon conventionnelle sans endommager les cristaux d’am-
plification. Pour contourner ce problème d’intensité, l’amplification par dérive de fréquences a été
inventée [7]. Cette technique peut être décrite schématiquement en trois étapes : a) l’impulsion est
étirée temporellement via l’ajout de dispersion. Pour cela, un couple de réseaux de diffraction est
utilisé. Ce dispositif est appelé étireur. b) Une fois étirée, son intensité pic est fortement diminuée ;
l’amplification est alors possible. c) L’impulsion amplifiée est compressée en compensant la disper-
sion initialement ajoutée, via un second couple de réseaux. Ce dispositif est appelé compresseur.
L’amplification d’une impulsion laser par dérive de fréquences est illustrée à la figure 1.1.
Un montage classique utilisé pour étirer des impulsions est le montage 4-f [8]. Celui-ci a la particu-
larité de disperser les différentes composantes spectrales d’une impulsion dans un plan appelé plan
de Fourier. Cette propriété est utilisée abondamment pour manipuler la phase et l’amplitude spec-
trale d’une impulsion [9–11] afin de générer le profil temporel. Cependant, cette manipulation spec-
trale dans un 4-f n’a été que linéaire jusqu’à présent. Dans le cadre de ce mémoire, le dispositif 4-f
sera utilisé pour deux interactions non-linéaires. Comme nous le verrons, la séparation spatiale des
différentes fréquences permettra de s’affranchir des contraintes usuelles de l’interaction non-linéaire
large bande. Ces deux interactions seront l’amplification paramétrique optique (OPA, ang.) [12] et la
GSH. On classifiera ces interactions comme étant de l’ ”optique non-linéaire dans le domaine des
fréquences.” Ce nouveau type d’interaction n’est pertinent que dans le domaine de l’optique ultra-
court : il ne s’applique donc qu’aux impulsions larges bandes.
Tout d’abord, l’OPA et son complément, la génération par différence de fréquences (GDF), sont des
outils indispensables en optique ultra-rapide. En effet, ils permettent d’atteindre des plages spectrales
où aucun matériau d’amplification linéaire est en mesure de générer des impulsions femtosecondes
et énergétiques. La figure 1.2 illustre que le nombre de milieux de gain laser supportant des bandes
spectrales femtosecondes est très faible et qu’il y a un trou important dans la gamme de l’infrarouge
moyen. Il est à noter que cette figure n’est pas à jour sur les derniers milieux de gain et que des
milieux à base de chalcogénure permettent de combler ce trou. Cependant, ceux-ci ne permettent pas
encore des impulsions très énergétiques. Pour atteindre ces gammes spectrales avec des impulsions
femtosecondes, il faut utiliser des processus non-linéaires qui permettent de changer la fréquence du
laser.
Atteindre le moyen infrarouge avec des impulsions intenses de quelques cycles optiques est perti-
2
F IGURE 1.2 – Milieux d’amplification laser. Image tirée de [13].
nent en chimie et en physique ultra-rapide. Ces lasers sont utilisés pour la génération d’harmoniques
d’ordre élevé dans les gaz [14–17] et dans les solides [18–20] de même qu’en spectroscopie vibra-
tionnelle [21, 22]. Grâce à la GDF, il est possible d’atteindre le moyen infrarouge et l’OPA permet
d’augmenter l’énergie de l’impulsion. Toutefois, des problèmes d’intensité dans les cristaux comme
dans l’amplification linéaire surviennent et la même stratégie d’amplification par dérive de fréquences
est employée afin de les contourner. Cela donne lieu à un montage dit d’OPCPA [23]. Grâce à cette
méthode, des impulsions dans le moyen infrarouge très intenses ont été amplifiées jusqu’au niveau
du mJ et avec moins de trois cycles optiques [24–32]. Toutefois, dû à la nature limitative des cristaux
non-linéaire, des spectres plus larges et donc des impulsions plus courtes n’ont pas pu être am-
plifiés directement par cette méthode. Pour réussir cet exploit, il a fallu avoir recours à des montages
séquentiels d’OPCPA où chaque amplificateur amplifie sa propre bande spectrale [33–38]. Cepen-
dant, ce genre de montage optique est souvent très compliqué et peu polyvalent. Dans ce mémoire,
une méthode plus simple et polyvalente est utilisée pour remplir cette tâche et est appelée OPA dans
le domaine de Fourier (FOPA). En quelques mots, cette technique permet l’amplification parallèle des
différentes composantes spectrales de l’impulsion grâce à un 4-f permettant ainsi l’utilisation de plus
d’un cristal à la fois.
La deuxième section de ce mémoire s’attarde à la GSH effectuée dans un 4-f. En optique ultra-
rapide, la GSH est un outil utilisé afin d’atteindre des fréquences dans le bleu jusqu’à l’ultraviolet, des
gammes spectrales qui sont inaccessibles avec des bandes spectrales femtosecondes par amplifi-
cation linéaire. Atteindre ces gammes spectrales est pertinent pour exciter des systèmes atomiques
et moléculaires en spectroscopie [39, 40], pour imiter des phénomènes d’asymétrie de phases en
combinant une onde fondamentale avec sa seconde harmonique [41, 42], pour générer des fais-
ceaux à polarisation circulaire par génération d’harmoniques d’ordre élevé [43, 44] ou pour perturber
la génération d’harmoniques d’ordre élevé et obtenir des harmoniques paires et ainsi contrôler in situ
la génération [19, 45]. En général, ces faisceaux de seconde harmonique sont difficilement manipu-
3
lables car la plupart des matériaux absorbent dans cette région. Dès lors, il n’existe aucun montage
permettant de mettre en forme une impulsion dans cette gamme spectrale. En effectuant la GSH dans
un 4-f, ces faisceaux sont manipulés plus aisément et il devrait être possible de transférer directement
toute la technologie de mise en forme d’impulsions dans l’infrarouge vers l’ultraviolet.
Afin de bien comprendre le fonctionnement de ces deux phénomènes non-linéaires dans un montage
4-f, les bases de l’optique non-linéaire ainsi que le fonctionnement d’un 4-f sont revus dans la première
section de ce mémoire. Puis, les résultats de ces deux expériences sont élaborés. Ce mémoire se
conclut sur une discussion plus générale sur l’optique non-linéaire dans le domaine des fréquences.
4
C HAPITRE 2
T H ÉORIE
Cette section vise à expliquer les aspects théoriques d’une onde électromagnétique se propageant
dans un milieu polarisable de façon linéaire et non-linéaire. Les démarches suivantes sont inspirées
de [46, 47].
2.1.1 Définitions
Lorsqu’un champ électrique oscillant E(t) se propage dans un milieu, celui-ci déplace les nuages
électroniques et forme un dipôle p(t) = qx(t), où q représente la charge électrique et x le déplacement
du nuage électronique par rapport à sa position initiale. Si le champ électrique n’est pas trop in-
tense, alors ce déplacement est proportionnel au champ E(t) et le dipôle se comporte comme un
ressort. C’est cette dynamique qui régit la propagation linéaire de la lumière. Toutefois si le champ
électrique devient trop intense, le déplacement du nuage électronique n’est plus proportionnel à E(t)
et des composantes anharmoniques commencent à apparaı̂tre. Ce sont ces composantes qui ex-
pliquent l’optique non-linéaire. Pour comprendre les effets macroscopiques de ces dipôles, il faut
introduire le vecteur polarisation du milieu P⃗ qui peut être représenté comme étant une moyenne
volumique des dipôles p⃗ microscopiques. On exprime ce vecteur en fonction du champ électrique par
un développement en puissance comme suit :
( )
P⃗ = ϵ0 χ(1) · E(t)
⃗ ⃗
+ χ(2) · E(t) ⃗
⊗ E(t) ⃗
+ χ(3) · E(t) ⃗
⊗ E(t) ⃗
⊗ E(t) + ... , (2.1)
5
qui sont rappelées ici :
⃗ · D(t)
∇ ⃗ = ρ(t) (2.2a)
⃗ · B(t)
∇ ⃗ =0 (2.2b)
⃗
∂ B(t)
⃗
∇ × E(t) =− (2.2c)
∂t
⃗
⃗
∇ × H(t) ⃗ + ∂ D(t)
= J(t) (2.2d)
∂t
⃗
D(t) ⃗
= ϵ0 E(t) + P⃗ (t) (2.2e)
( )
⃗
B(t) ⃗
= µ0 H(t) +M ⃗ (t) (2.2f)
2⃗
⃗ · E)
∇(∇ ⃗ = −µ0 ∂ D
⃗ − ∇2 E
∂t2
⃗
∂2D
⃗ = µ0
∇2 E (2.3)
∂t2
2.1.2 Biréfringence
Pour commencer, considérons uniquement la portion linéaire du vecteur polarisation du milieu. Ainsi,
l’équation d’onde peut s’exprimer comme suit :
⃗
∂2E ⃗
ϵr ∂ 2 E
⃗ = µ0 ϵ0 ϵr
∇2 E = (2.4)
∂t2 c2 ∂t2
où c est la vitesse de la lumière dans le vide et ϵr = 1 + χ(1) est la permittivité relative du milieu.
√
D’ordinaire, on présente l’indice de réfraction comme étant n = ϵr . Toutefois, cette définition est
uniquement valide pour des milieux isotropes. Si le milieu est anisotrope, l’indice de réfraction dépend
de la direction de l’onde électromagnétique car la permittivité relative s’exprime comme un tenseur
d’ordre deux, diagonalisable.
6
⎡ ⎤
n2x 0 0
ϵr = ⎣ 0 n2y 0 ⎦
⎢ ⎥
0 0 n2z
Pour trouver l’indice de réfraction pour une direction donnée, on peut dériver des équations de Max-
well : l’équation de Fresnel et l’équation des modes. Pour ce faire, on suppose une onde avec un vec-
= A⃗e expi(k · ⃗r−ωt ).
⃗
teur d’onde ⃗k, une pulsation ω, une amplitude A et une polarisation ⃗e tels que E(t)
⃗
Par la suite, on utilise la relation de dispersion k/n = k0 = ω/c et l’équation d’onde 2.3 qui devient
−(⃗k · E)
⃗ ⃗k + k 2 E
⃗ = µ0 ϵ0 ϵr ω 2 E
⃗ = k02 ϵr E
⃗ (2.5)
où les ki représentent les composantes i du vecteur d’onde k normalisé. Pour utiliser cette équation,
on se place dans la condition où une des composantes ki est nulle et on trouve l’équation de deux
ellipses dont la distance entre l’origine et la surface représente la valeur de l’indice de réfraction. Le fait
que le résultat de l’équation de Fresnel donne deux ellipses est lié au fait que le champ électrique peut
avoir deux polarisations différentes : chaque polarisation subit son propre indice de réfraction. Si ces
deux indices de réfraction sont identiques pour toutes les directions de l’onde, on parle d’un milieu
isotrope. Dans le cas contraire, on parle d’un milieu biréfringent. Il existe deux familles de milieux
biréfringents. La première est appelée milieu uniaxial, où nz ̸= nx = ny . Si nz > nx = ny (resp.
nz < nx = ny ), il s’agit d’un milieu uniaxial positif (resp. négatif). La seconde famille est appelée
milieu biaxial, où nz > ny > nx . Pour tous les milieux biréfringents, si la polarisation subit toujours
le même indice de réfraction peu importe la direction de l’onde, on dit qu’elle subit un indice de
réfraction ordinaire. À l’inverse, s’il varie, on parle d’un indice extraordinaire. Il existe dans les milieux
biréfringents un axe où les deux polarisations subissent le même indice, on appelle cette direction
l’axe optique. Dans un milieu uniaxial, cet axe est confondu avec l’axe z. Dans un milieu biaxial,
il existe deux axes optiques qui sont situés dans le plan xOz. On peut représenter la variation de
l’indice de réfraction avec des surfaces, dites d’indices, comme à la figure 2.1.
Numériquement, résoudre l’équation de Fresnel pour trouver l’indice de réfraction n’est pas aisé à
cause de ses nombreuses singularités. Cette tâche est plus aisée en utilisant l’équation des modes.
Pour la dériver, il faut repartir de l’équation 2.5 et utiliser la définition du champ électrique en fonction
de l’induction électrique E ⃗ = ϵ−1 D/ϵ
⃗ 0 . Ainsi,
r
⃗
⃗ = k02 D
( )
⃗ k̂ + n2 k02 E
−n2 k02 k̂ · E
ϵ0
7
F IGURE 2.1 – Surface d’indice pour un milieu a) uniaxial positif, b) uniaxial négatif et c) biaxial
D⃗
(I − Pk ) · ϵ−1 ⃗
r ·D = 2 (2.7)
n
où, I est la matrice identité et Pk = k̂ ′ · k̂ est la matrice de projection du vecteur k̂. Cette équation est
une équation au valeur propre (Ĥ |ψ⟩ = λ |ψ⟩) dont les valeurs propres de la matrice (I −Pk ) · ϵ−1
r sont
1/n2 . Une des trois valeurs propres sera toujours zéro, car un champ électrique ne peut avoir que deux
polarisations orthogonales. Les vecteurs propres de cette équation sont les vecteurs D ⃗ et indiquent
la polarisation de l’induction électrique. Il est important de noter que dans un milieu biréfringent le
vecteur D⃗ n’est plus forcément colinéaire avec E. ⃗ On peut trouver, en manipulant les équations de
Maxwell, que les éléments du triplet ⃗k, D
⃗ et B
⃗ sont toujours orthogonaux. Par conséquent, le vecteur
⃗ qui est toujours perpendiculaire aux champs E
de Poynting S, ⃗ et B,
⃗ n’est plus toujours colinéaire avec
⃗k. Cette situation apparaı̂t quand la lumière se propage avec une polarisation sur l’axe extraordinaire.
Comme le vecteur de Poynting représente la direction du flux de l’énergie, il est possible d’avoir
deux faisceaux polarisés orthogonalement qui rentrent avec une incidence normale dans un milieu
biréfringent, mais qui en ressortent spatialement séparés. On parle alors de double réfraction telle
qu’illustré à la figure 2.2. Ce phénomène est nuisible en optique non-linéaire, car il réduit la longueur
d’interaction sur laquelle deux faisceaux ont un bon recouvrement spatial. Pour éviter cet effet nuisible,
il faut soit utiliser des cristaux plus courts ou bien des faisceaux plus larges.
2.1.3 Dispersion
Dans le vide, n(ω) = 1, la relation de dispersion est donc donnée par k(ω) = ω/c et évolue linéairement
avec ω. Dans des milieux tels que l’air, l’eau ou n’importe quel milieu optique, des effets de dispersion
apparaissent, amenant une déformation de l’impulsion. Lorsque la variation de l’indice de réfraction du
milieu avec la pulsation est faible, on peut effectuer un développement limité du vecteur d’onde k(ω)
8
F IGURE 2.2 – Double réfraction à travers un cristal de calcite, image tirée de [48]
1 d2 k ⏐⏐ 1 d3 k ⏐⏐
⏐ ⏐ ⏐
ϕ(ω) − ϕ0 dk ⏐⏐ 2
= k(ω0 ) + (ω − ω0 ) + (ω − ω0 ) + (ω − ω0 )3 + . . . (2.8)
L dω ⏐ω0 2 dω 2 ⏐ω0 6 dω 3 ⏐ω0
9
F IGURE 2.3 – Évolution d’une impulsion temporelle avec de la dispersion spectrale : a) sans dispersion, b) disper-
sion du premier ordre, c) dispersion du deuxième ordre et d) dispersion du troisième ordre
Dans cette section, on reprend l’équation d’onde 2.3, mais en incluant le vecteur polarisation non-
linéaire du milieu P⃗ N L d’ordre deux de l’équation 2.1.
⃗
ϵr ∂ 2 E 1 ∂ 2 P⃗ N L
⃗−
∇2 E = (2.9)
c2 ∂t2 c2 ∂t2
Pour simplifier cette équation et comprendre les effets non-linéaires en jeu, on approxime le champ
électrique et le vecteur polarisation du milieu comme des ondes planes monochromatiques se déplaçant
en z, i.e. E⃗ = A⃗e ei(kz−ωt) et P⃗ = P ⃗e ei(kz−ωt) . On considère également que l’enveloppe varie
d2 A
lentement par rapport à la longueur d’onde : dz 2
≪ k dA
dz . À cause de ces deux approximations,
ces équations sont très mal adaptées pour la propagation non-linéaire d’impulsions ultra-courtes
Néanmoins, ces approximations permettent d’obtenir un résultat analytique qui autrement devrait être
trouvé numériquement, comme cela a été fait par Brabec et Krausz [49]. En faisant les approxima-
tions décrites plus haut et en supposant que trois champs électriques (E1 , E2 et E3 ) sont impliqués
dans la propagation non-linéaire, l’équation d’onde se développe comme :
10
ϵr ∂ 2 E⃗3 1 ∂ 2 ( (2) )
∇2 E⃗3 − 2 = χ ⊗ ⃗1 E⃗2
E
c ∂t2 ϵ0 c2 ∂t2
ϵr ω 2 ω2 ( )
∇2 E⃗3 + 2 3 E⃗3 = − 23 χ(2) ⊗ E⃗1 E⃗2
c c
∂2
[ ]
∂
2
+ 2ik3 − k32 + k32 A3 e⃗3 ei(k3 z−ω3 t) = −k0,3
2
χ(2) ⊗ e⃗1 e⃗2 A1 A2 ei((k1 +k2 )z−(ω1 +ω2 )t)
∂z ∂z
dA3 ik0,3 χ(2)
e⃗3 = ⊗ e⃗1 e⃗2 A1 A2 ei(∆kz−∆ωt) (2.10)
dz 2n3
où on a introduit les paramètres ∆k = k1 +k2 −k3 appelé l’accord de phase et ∆ω = ω1 +ω2 −ω3 appelé
l’accord d’énergie. Ces paramètres sont le reflet des principes physiques de la conservation de la
quantité de mouvement et de l’énergie respectivement. D’ordinaire, on laisse tomber l’aspect vectoriel
de cette équation en effectuant les produits avec le tenseur χ(2) /2 et on introduit le paramètre non-
linéaire effectif, def f , défini à l’équation 2.11. Les paragraphes suivants vont détailler cette équation
en développant les paramètres suivants : le paramètre non-linéaire, l’accord d’énergie, la relation des
phases absolues et l’accord de phase.
( )
χ(2)
def f = e⃗3 ′ · ⊗ e⃗1 e⃗2 (2.11)
2
Le tenseur χ(2) est le paramètre qui dicte l’efficacité du processus non-linéaire d’ordre deux. Dans
la plupart des matériaux, ce tenseur est nul, car il faut que le milieu soit non-centrosymétrique :
il existe une dissymétrie spatiale des charges. Cette condition exprime que le milieu possède une
préférence à être polarisé par un champ électrique positif par rapport à un champ négatif. Si cette
condition n’est pas remplie, l’onde non-linéaire générée par le champ positif aura tendance à interférer
destructivement avec l’onde générée par le champ négatif. Ainsi, les effets non-linéaires d’ordre deux
sont effectués dans des cristaux ou dans des zones d’interactions très fines pour éviter ce genre de
phénomènes d’interférences destructives. Cet argument est valide pour toute polarisation non-linéaire
d’ordre pair. Fait intéressant, une excitation sur un axe peut en générer une autre sur un autre axe
car le tenseur d’ordre trois non-linéaire d = χ(2) /2 possède des termes hors-diagonaux. Comme c’est
un tenseur d’ordre trois, il faudrait 27 éléments pour le représenter. Toutefois, à cause de la symétrie
du problème comme la permutation des champs électriques, il est possible de diminuer ce nombre
à 18 éléments indépendants. Ce nombre peut être encore réduit en utilisant la symétrie du cristal et
usuellement un cristal n’a que deux ou trois éléments indépendants. Typiquement, d est représenté
comme une matrice 3x6 où chaque ligne représente les axes x, y et z et les colonnes représentent
deux champs polarisés en (1) x et x, (2) y et y, (3) z et z, (4) y et z, (5) x et z et (6) x et y. Ce tenseur
est utilisé afin de déterminer le vecteur polarisation du milieu à partir des champs électriques incidents
comme présenté à l’équation 2.12. En étudiant ce tenseur, on peut savoir la force du phénomène non-
linéaire et les polarisations nécessaires pour le réaliser. Par exemple, le paramètre d16 = d21 du BBO
vaut 2.2 pm/V et d33 du LiNbO3 vaut 28 pm/V [50] par contre ce dernier est difficile à exploiter à cause
11
des relations de polarisations comme il sera présenté à la section sur l’accord de phase.
⎡ ⎤
E1x E2x
⎢ ⎥
⎡ ⎤ ⎡ ⎤⎢ E1y E2y ⎥
P3x d11 d12 d13 d14 d15 d16 ⎢ ⎥
⎢ E1z E2z ⎥
⎣ P3y ⎦ = ϵ0 ⎣ d21 d22 d23 d24 d25 d26 (2.12)
⎢ ⎥ ⎢ ⎥⎢ ⎥
⎦⎢ ⎥
⎢ E1y E2z + E1z E2y ⎥
P3z d31 d32 d33 d34 d35 d36 ⎢
⎢ E E +E E
⎥
⎥
⎣ 1x 2z 1z 2x ⎦
E1x E2y + E1x E2y
Le prochain paramètre étudié de l’équation 2.10 est l’accord d’énergie ∆ω. Pour ne pas obtenir
une solution oscillante dans le temps, ce paramètre doit absolument être nul. Cependant, il existe
différentes combinaisons qui permettent de remplir cette condition. En fait jusqu’à présent, nous
n’avons considéré que des champs électriques complexes et avons omis son complexe conjugué
qui transporte une fréquence ”négative”. En effet, un champ électrique est toujours réel et donc il
possède à la fois la fréquence positive et négative. Cet ajout permet de classifier les effets non-
linéaires à trois ondes selon la fréquence générée. La figure 2.4 résume toutes ces possibilités dans
des diagrammes d’énergie de Jablonski. La définition des acronymes est la suivante : amplification
paramétrique optique (OPA, ang.), génération par différence de fréquences (GDF), génération de se-
conde harmonique (GSH), génération par somme de fréquences (GSF), rectification optique (RO) et
effet électro-optique (EEO).
F IGURE 2.4 – Diagramme d’énergie de Jablonski pour les mélanges à trois ondes
Finalement, le dernier paramètre de l’équation 2.10 développé dans cette section est la relation de
phase entre les ondes. Dans l’exemple donné dans l’équation 2.10, qu’on peut maintenant identifier
comme étant une GSF, on voit que l’amplitude A complexe du champ 3 dépend du champ 1 et du
champ 2 donc on peut écrire que la relation de phase est la suivante [51] : ϕ3 = ϕ1 + ϕ2 + π/2, où
π/2 provient du fait que les champs 1 et 2 sont multipliés par i. Pour généraliser cette équation aux
autres phénomènes non-linéaires, il suffit de changer le signe de ϕi à chaque fois qu’on utilise A∗i au
lieu de Ai .
12
2.1.5 Accord de phase
L’accord de phase ∆k est le paramètre le plus important expérimentalement de l’équation 2.10. L’ac-
cord de phase est un paramètre qui décrit physiquement sur quelle distance les trois ondes restent
en phase. Si l’accord de phase est non-nul, alors l’onde générée, en milieu de propagation, par effet
non-linéaire commencera à interférer destructivement avec l’onde générée en début de propagation.
Comme pour l’accord d’énergie, on va vouloir que ce paramètre soit nul avec une certaine tolérance.
Si on développe l’accord de phase ∆k = 2π(n1 /λ1 +n2 /λ2 −n3 /λ3 ) = 0, où k = n/λ, on remarque que
le seul paramètre libre pour réussir l’accord de phase entre les trois ondes est l’indice de réfraction,
les longueurs d’onde sont fixées par l’accord d’énergie. À cause de la dispersion des matériaux ex-
posés à la section 2.1.3 il est quasiment impossible d’obtenir un accord de phase dans un milieu
isotrope. La stratégie est alors d’utiliser des cristaux biréfringents et de profiter du fait qu’ils ont deux
courbes de dispersion. On oriente ces milieux de façon à ce que l’accord de phase soit réalisé. Pour
profiter de ces deux courbes de dispersion, il faut absolument qu’un des champs ait une composante
orthogonale aux autres. On classifie les interactions non-linéaires selon le schéma des polarisations
en jeu. Si les trois champs ont la même polarisation, on parle d’un type 0. Ce type d’interaction est
impossible dans un milieu dispersif, donc il n’est pas possible d’utiliser le paramètre non-linéaire d33
du LiNbO3 par ce genre de schéma. Si la fréquence la plus élevée est polarisée perpendiculairement
aux deux autres, on parle d’une interaction de type I. Enfin, si les deux fréquences les plus faibles
sont polarisées perpendiculairement, on parle d’une interaction de type II. Il est à noter que l’accord
de phase est en fait une relation vectorielle, il est donc possible de faire interagir des ondes dans des
directions différentes tant que la somme vectorielle de l’accord de phase est nulle. Pour une interac-
tion fortement non-colinéaire, le recouvrement spatial lors de la propagation des différents faisceaux
est faible. Cela limite la longueur effective de propagation non-linéaire.
Une autre stratégie pour obtenir l’accord de phase est de venir changer périodiquement le signe
du champ généré exactement au moment où l’onde commence à interférer destructivement. Pour
réussir à changer le signe du champ généré, on inverse le signe du χ(2) . Techniquement, on réalise
ceci en appliquant un fort champ statique sur un domaine du cristal, on répète cette inversion de façon
périodique pour obtenir un accord de phase dit par domaines inversés ou un quasi-accord de phase.
On calcule le pas du domaine Λ tel que l’accord de phase soit nul : ∆k = k1 + k2 + k3 + 2π/Λ = 0.
Puisqu’on inverse le domaine tout juste avant que l’onde commence à interférer destructivement,
le coefficient non-linéaire est légèrement moins efficace par un facteur π. La figure 2.5 présente
l’évolution dans un plan complexe de l’onde générée pour les différentes stratégies d’accord de phase.
En règle générale, l’accord de phase n’est parfaitement nul que pour une seule longueur d’onde. Or,
une impulsion femtoseconde est large spectralement. Par conséquent, il faut définir un paramètre
pour définir l’accord de phase sur une large bande spectrale. Ce paramètre est l’épaisseur du cristal
Lc et s’obtient et intégrant l’équation 2.10 par rapport à z et en supposant que les enveloppes A1 et
13
F IGURE 2.5 – Évolution de l’amplitude complexe du champ généré quand a) il n’y a pas d’accord de phase, b) un
accord de phase par biréfringence et c) un accord de phase par domaines inversés. Chaque flèche noire représente
une onde générée dans le cristal non-linéaire sur une longueur infinitésimal dz et la flèche rouge représente l’in-
terférence de toutes ces ondes.
A2 varient lentement par rapport l’exponentielle complexe. On obtient alors l’équation suivante :
( )
2 ∆kLc
I3 ∝ sinc (2.13)
2
où I3 ∝ |A3 |2 est une intensité. Typiquement, on dit qu’il y a encore accord de phase tant que la valeur
sinc2 est supérieur à 0.5, ce qui correspond à une largeur spectrale de 70 fs pour doubler du 800nm
pour un cristal de BBO épais de 0.5 mm. Pour obtenir une idée de la largeur de bande spectrale, on
peut faire un développement de Taylor de ∆k autour de ω.
1 d2 ∆k ⏐⏐
⏐ ⏐
d∆k ⏐⏐
∆k(ω) = ∆k(ω0 ) + (ω − ω0 ) + (ω − ω0 )2 + . . . (2.14)
dω ⏐ω0 2 dω 2 ⏐ω0
Le terme à l’ordre zéro, ∆k(ω0 ), sera toujours nul et le terme du premier ordre impliquera des ex-
dk
pression du type dω qui est lié à la vitesse de groupe comme présenté dans la section 2.1.3. De ce
développement limité, on comprend que la condition d’un accord de phase large bande repose sur
l’accord des vitesses de groupe. Il est très difficile d’avoir à la fois un accord de phase et un accord
des vitesses de groupes dans un milieu dispersif pour une géométrie colinéaire. En OPA, on donne
un léger angle non-colinéaire entre les faisceaux pour que la projection des vitesses de groupe soient
identiques et ainsi avoir un accord de phase large-bande ; on parle alors d’un NOPA (Noncollinear
OPA)[52, 53]. La figure 2.6 présente le schéma d’un NOPA.
Finalement, une nouvelle technique a récemment été développée pour un accord de phase très large-
bande appelée la conversion de fréquence par processus adiabatique [54]. Elle utilise un cristal avec
des domaines inversés dont le pas du domaine varie tout le long du cristal. L’objectif est d’avoir un
accord de phase qui varie lentement le long de l’axe de propagation du cristal passant d’une valeur
négative à positive. Il faut que l’accord de phase varie lentement le long de l’axe de propagation pour
14
F IGURE 2.6 – Différence entre le schéma d’un OPA et d’un NOPA. Chaque rectangle coloré représente une impulsion
laser à une fréquence donnée.
⏐ ⏐ ( 2 )3
2 2
⏐ d∆k ⏐ κ + ∆k
⏐ dz ⏐ ≪ (2.15)
⏐ ⏐
|κ|
où κ est le coefficient de couplage et est lié à def f . Pour respecter ce critère, des cristaux longs de
quelques cm sont utilisés. Cependant, les impulsions doivent être allongées temporellement jusqu’à
plusieurs picosecondes afin d’éviter des effets de vitesses de groupe qui réduisent le recouvrement
temporel entre les ondes. Bien que cette méthode soit utilisable dans le cadre de cette maı̂trise, elle
n’a pas été étudiée.
La génération de seconde harmonique est le cas dégénéré des mélanges à trois ondes où deux
ondes de même fréquence sont utilisées pour générer une troisième avec le double de la fréquence.
Quantiquement, deux photons de pompe fusionnent pour donner un photon deux fois plus énergétique.
L’équation 2.10 peut donc se réécrire comme suit :
où les indices 2ω et ω font référence aux faisceaux de seconde harmonique et de pompe respec-
tivement. On peut écrire une équation similaire pour la variation de Aω . Cependant, on se place
généralement dans la condition de pompe non appauvrie et on approxime cette dérivée comme étant
nulle. La condition de pompe non appauvrie correspond à la condition où l’énergie de pompe est des
ordres de grandeur supérieure à l’énergie du faisceau de seconde harmonique. Par conséquent, le
transfert d’énergie du faisceau de pompe au faisceau de seconde harmonique est négligeable de-
vant l’énergie initiale du faisceau de pompe. Ainsi, l’équation 2.16 se résout avec la condition initiale
15
A2ω (z = 0) = 0 pour donner :
( )
∆kz
A2ω = KA2ω · iz · sinc ei∆kz (2.17)
2
où K est un paramètre de couplage. On retrouve le sinc de l’accord de phase comme attendu. On
remarque aussi que l’intensité de la seconde harmonique dépend quadratiquement de la longueur
du cristal et de l’intensité du faisceau de pompe. Cette relation quadratique avec la pompe se com-
prend par le fait que la GSH nécessite deux photons de pompe pour générer un photon de seconde
harmonique.
L’amplification paramétrique peut être vue comme le processus quantique inverse de la génération
de seconde harmonique ou plus généralement de la somme de fréquences : un photon de grande
énergie est scindé en deux photons d’énergie plus faible. Pour déterminer avec quel ratio l’énergie est
distribuée entre ces deux nouveaux photons, on utilise une autre onde comme intrant du système.
Cette deuxième onde, appelée signal, est amplifiée car elle gagne des photons aux dépens de la
pompe. Par conservation de l’énergie, une nouvelle onde est générée, celle-ci appelée idler. Si on
s’intéresse à l’amplification du signal, on dit qu’on fait de l’OPA, par contre si c’est la génération
de l’idler qui importe, alors on dit qu’on fait de la GDF. Toutefois, ces deux processus sont indisso-
ciables. Les équations du mélange à trois ondes pour ce phénomène peuvent s’écrire sous la forme
du système d’équations couplées suivant :
où les indices s, i et p font référence au signal, à l’idler et la pompe respectivement. Pour uniformiser
√
le système d’équations, on peut faire le changement de variables suivants Φi = ni /ωi Ai :
dΦs
= iκΦp Φ∗i ei∆kz (2.19a)
dz
dΦi
= iκΦp Φ∗s ei∆kz (2.19b)
dz
dΦp
= iκΦs Φi e−i∆kz (2.19c)
dz
16
def f ωp ωs ωi
√
κ= .
c np ns ni
Φ est l’équivalent du flux de photons. Les intégrales premières, l’équivalent des constantes du mou-
vement en mécanique, de ces équations permettent de dériver les relations de Manley-Rowe qui
stipulent que :
où mi et ms sont des constantes. Physiquement, ces constantes stipulent que le nombre de photons
doit rester constant : pour chaque photon de pompe scindé, il faut un photon de signal et un photon
d’idler. Il est important de noter qu’en OPA, le processus de génération de somme de fréquences est
aussi possible comme le décrit l’équation 2.19c. Dans cette situation, il faut qu’un photon de signal
et un d’idler soient utilisés pour générer un de pompe. Ces deux processus, l’OPA et la GSF, sont
toujours en compétition et c’est l’intensité relative des faisceaux qui détermine lequel de ces deux
phénomènes domine. Si la longueur de propagation le permet, l’intensité de chacun des faisceaux
oscille car le processus dominant change tout au long de la propagation. La figure 2.7 présente ce
genre d’oscillations. Ainsi, la longueur d’un cristal doit être judicieusement choisie pour éviter ces
oscillations.
F IGURE 2.7 – Oscillation de l’intensité des faisceaux dans un OPA en fonction de la longueur pour un accord de
phase parfait avec les conditions initiales d’une pompe beaucoup plus intense que le signal et un idler d’une
intensité nulle.
Un dernier point à noter à propos des équations couplées de l’OPA est la phase de l’idler. Comme
on peut le voir dans l’équation 2.19b, l’amplitude de l’idler générée est proportionnel à iΦp Φ∗s . Par
conséquent, la phase de l’onde générée peut s’écrire comme ϕi = ϕp −ϕs +π/2, où le pi/2 provient du
i. Cette relation est très intéressante pour des impulsions de quelques cycles optiques car elle permet
de stabiliser la phase de la porteuse sous l’enveloppe (CEP, ang.)[51]. En effet, si la phase du signal
est dérivée linéairement de la phase de la pompe, alors celle de l’idler est stabilisée passivement
17
de toutes fluctuations de la phase de la pompe en amont du processus de GDF. Pour s’assurer que
la phase du signal reste une relation linéaire de la phase de la pompe, il est important de stabiliser
la génération du signal (souvent réalisée grâce à un supercontinuum) et la différence de parcours
optique entre ces deux ondes.
Les équations de l’OPA ne peuvent se résoudre analytiquement sans faire des approximations. Nor-
dΦp
malement, on fait les approximations de la pompe non appauvrie dz = 0 et de l’accord de phase
parfait ∆k = 0 et on utilise les conditions initiales Φs (z = 0) = Φs0 et Φi (z = 0) = 0 pour résoudre les
équations :
Comme on considère l’amplitude de pompe constante, il n’est pas possible de voir les oscillations de
la figure 2.7. Par contre, on peut voir que dans le cas limite où z tend vers l’infini, les flux de photons
sont similaires car l’apport initial de Φs0 devient négligeable et que les photons de signal et d’idler
sont générés en paires (conditions de Manley-Rowe).
Dans la situation où l’accord de phase n’est pas parfait, l’équation a aussi une solution analytique,
mais elle n’est pas simple à analyser. À la place, on peut refaire l’approximation qui mène au sinc de
l’équation 2.13 et développer le terme ∆k en série de Taylor :
d∆k
0 = ∆k ≈ ∆k(ωs ) + · (ω − ωs ) + . . .
dωs
dks dki
0≈− −
dωs dωs
dks dki dωi
0≈− −
dωs dωi dωs
1 1
0≈ − (2.22)
vgi vgs
Ainsi, pour réaliser un OPA large bande, il faut que les vitesses de groupe du signal et de l’idler soient
similaires. Cette situation est toujours vraie dans le cas dégénéré où ωs = ωi , mais cette situation
n’est pas très intéressante parce que les deux ondes n’ont pas les mêmes phases et cela mène à
des problèmes de stabilité dû à des interférences entre les deux ondes. Pour réaliser cette condition,
on utilise le fait que la relation de ∆k est une relation vectorielle et on donne un léger angle non-
colinéaire entre ces deux ondes de telle sorte que la projection de la vitesse de groupe selon l’axe
z soit nulle. Cela donne lieu à un schéma d’amplification NOPA comme présenté à la figure 2.6.
Techniquement, comme l’idler n’est pas injecté initialement, c’est un léger angle non-colinéaire entre
la pompe et le signal qui est réalisé et on choisit un cristal avec un accord de phase de telle sorte que
l’idler est généré avec l’angle voulu pour satisfaire la condition de l’équation 2.22.
18
Finalement, tout comme l’amplification laser linéaire, la technologie OPA a dû évoluer pour faire face
aux problèmes d’intensité des impulsions femtosecondes. La solution retenue pour contourner ce
problème a été la même que pour les premiers lasers femtosecondes, la CPA. Lorsque cette tech-
nique est utilisée dans le cadre d’un OPA, on dit qu’on a un OPCPA [23]. En utilisant intelligemment
les courbes de dispersions, des OPCPA amplifiant des impulsions de 10 fs ont été réalisés [27, 37].
Cependant, contrairement à l’amplification laser linéaire qui utilise des cristaux qui emmagasinent
l’énergie de pompe, l’amplification non-linéaire possède un gain instantané qui dépend du profil tem-
porel de la pompe. Cette différence fait en sorte qu’en OPCPA, on peut voir apparaı̂tre un phénomène
de réduction de la bande spectrale par le gain. Comme la pompe a un profil temporel, le gain de
l’OPCPA varie temporellement de telle sorte que les ailes de l’impulsion amplifiée subissent moins de
gain. Or, les ailes de l’impulsion sont aussi les ailes de son spectre dû à la dispersion d’ordre deux
lors de l’étirement. Cette situation est illustrée à la figure 2.8 et a pour effet de diminuer la largeur
spectrale et par conséquent d’allonger l’impulsion dans le domaine temporel après recompression.
Il est alors très difficile d’amplifier des impulsions de quelques cycles optiques en OPA ou OPCPA.
Pour réussir cette tâche en OPCPA, on est obligé de travailler proche du cas de dégénérescence
(ωp = 2ωs ) afin que le signal et l’idler est la même vitesse de groupe.
F IGURE 2.8 – Visualisation temporelle d’une amplification en OPCPA. On remarque que les ailes de l’impulsion à
amplifier, qui sont aussi les ailes spectrales, voient une intensité de pompe plus faible.
Cette section traitera de deux phénomènes non-linéaires d’ordre trois (voir équation 2.1) : l’automo-
dulation de phase (SPM, ang.) et les réseaux transitoires (RT). Ces phénomènes impliquent quatre
ondes de même fréquence, donc toujours en accord d’énergie et de phase. La susceptibilité d’ordre
trois est une propriété qui existe dans tous les matériaux indépendamment de leur symétrie, contrai-
rement à la susceptibilité d’ordre deux. Elle implique trois ondes pour en générer une nouvelle, d’où
19
son appellation de mélange à quatre ondes.
On peut reprendre l’équation 2.1 et développer le terme à l’ordre trois pour la SPM et les RT :
Dans une situation complètement colinéaire entre ces quatre ondes et sachant que l’argument de
l’exponentielle est nul, on peut faire apparaı̂tre une expression qui ressemble à la polarisation linéaire.
En effet, si on regroupe la polarisation linéaire et d’ordre trois :
( )
(1) (3) (3) 2
D = ϵ0 E + P +P = ϵ0 ϵr + χ |E| E, (2.24)
on obtient une expression de la permittivité relative augmentée, dont on peut extraire l’indice de
réfraction via un développement de Taylor, qui donne n ≈ n0 + n2 |E|2 où n2 = χ(3) /2n0 est l’indice
de réfraction non-linéaire. Ainsi, l’indice de réfraction que voit l’onde dépend de l’intensité de celle-ci :
c’est ce qu’on appelle l’effet Kerr. Comme l’intensité d’un faisceau n’est pas uniforme dans le temps et
l’espace cela donne lieu à deux effets distincts. Dans l’espace, si le faisceau a un profil non-uniforme,
disons Gaussien, alors l’indice de réfraction vu par ce faisceau variera dans l’espace et cette variation
aura un effet similaire à celui d’une lentille : le faisceau va commencer à s’auto-focaliser. On utilise
ce phénomène pour réaliser le blocage de modes dans un oscillateur femtoseconde : en plaçant un
diaphragme dans l’oscillateur, on favorise la création d’impulsions intenses qui s’auto-focalisent, car
celles-ci subissent moins de perte en passant à travers le diaphragme. Dans le domaine temporel,
l’effet Kerr agit sur l’impulsion via l’automodulation de phase (SPM). Puisque l’impulsion a un profil
temporel, l’indice de réfraction qu’elle subit varie dans le temps et cela affecte la phase accumulée à
l’intérieur même de l’impulsion.
ω0 (
n0 + n2 |E|2 z
)
ϕ = −ω0 t + kz = −ω0 t + (2.25)
c
On peut associer à cette phase une pulsation instantanée ωi , définie comme :
dϕ ω0 n2 z d|E|2
− = ωi = ω0 − . (2.26)
dt c dt
Par conséquent, de nouvelles fréquences apparaissent dans l’impulsion. Un décalage des fréquences
vers le rouge est observé sur le front montant de l’impulsion, tandis qu’un décalage des fréquences
vers le bleu apparaı̂t sur le front descendant. Cela introduit une dispersion normale au sein de l’impul-
sion. Ce phénomène de SPM est utilisé pour générer des nouvelles fréquences dans une impulsion.
De plus, en compensant la dispersion à l’intérieur de l’impulsion, il est possible de raccourcir la durée
des impulsions. Cette technique permet d’atteindre des durées d’impulsions de quelques cycles op-
tiques.
Intéressons-nous désormais à la création d’un RT. Pour réaliser un RT, on focalise trois faisceaux
séparés spatialement et se propageant non colinéairement, comme indiqué sur le schéma figure
20
2.9. Au point de focalisation, l’intensité est suffisamment élevée pour réaliser un effet non-linéaire
d’ordre trois et l’accord de phase est tel qu’un nouveau faisceau sera généré dans le coin du carré
où il manquait un faisceau initialement. Une façon plus intuitive de comprendre ce phénomène est
d’imaginer que les deux premiers faisceaux (un et deux dans la figure 2.9) interfèrent entre eux et
forment un patron d’interférence de franges linéaires. Ce patron d’interférence est assez intense pour
subir de l’effet Kerr et un réseau transitoire d’indice de réfraction est alors généré dans le milieu. Le
troisième faisceau voit ce réseau et diffracte pour créer un quatrième faisceau. Cet effet sera utilisé
pour créer une porte temporelle très rapide car le réseau n’est présent que pendant la durée des
impulsions un et deux.
La mesure de durée d’impulsions femtoseconde n’est pas une tâche triviale. En effet, l’électronique
n’est pas en mesure de reconstruire une impulsion ultra-courte car la période d’échantillonnage est au
mieux de quelques picosecondes, ce qui est largement insuffisant pour une impulsion femtoseconde.
À la place, il faut utiliser des méthodes d’interférence spectrale (ex : SPIDER ou WIZZLER) ou bien,
comme il sera développé par la suite, des méthodes d’auto-corrélation résolues spectralement.
21
2.2.1 Fenêtrage optique résolu en fréquences
La technique FROG repose sur la technique d’auto-corrélation d’une impulsion optique avec elle-
même pour mesurer sa durée. L’auto-corrélation d’un champ s’exprime comme suit :
∫ ∞
E(t)E ∗ (t − τ )dt (2.27)
−∞
où τ est le délai entre deux impulsions. Expérimentalement, on réalise ce genre de mesure en utilisant
un interféromètre de Michelson et en plaçant une photodiode ou tout autre détecteur lent en sortie.
On mesure l’énergie totale E en fonction du délai τ entre les deux impulsions :
∫ ∞
Em (τ ) = |E(t) + E(t − τ )|2 dt (2.28)
−∞
L’expression dans l’intégrale donne trois termes dont deux qui sont les intensités des deux champs et
un troisième qui est l’auto-corrélation de l’équation 2.27. Cependant, l’auto-corrélation ne permet pas
de connaı̂tre la durée d’une impulsion, car elle est en fait une mesure de la longueur de cohérence
des champs et elle permet d’obtenir la durée de l’impulsion la plus courte que son spectre lui permet
de supporter. On utilise cette mesure de longueur de cohérence pour obtenir la densité spectrale
de puissance de l’onde par transformée de Fourier, c’est ce qu’on appelle le théorème de Wiegner-
Khintchine. C’est le principe de base qui sous-tend la technique de spectroscopie par transformée de
Fourier.
∫ ∞ ∫ ∞
Em (τ ) = |E(t)E(t − τ )|2 dt = I(t)I(t − τ )dt (2.29)
−∞ −∞
qui est le signal d’auto-corrélation en intensité. Cette mesure permet d’obtenir le profil auto-convolué
d’une impulsion. Cependant, pour pouvoir déconvoluer la mesure, il faut faire des approximations sur
la forme de l’impulsion. Par exemple, si l’impulsion a un profil temporel gaussien, son auto-convolution
√
sera plus large d’un facteur 2, alors que pour un profil de sécante hyperbolique au carré (sech2 ) c’est
un facteur 1.54. En utilisant un détecteur lent à la sortie, il n’est pas possible de connaı̂tre ce profil, il
manque des données. Pour trouver ces informations supplémentaires, il faut remplacer le détecteur
lent par un spectromètre et faire une mesure appelée fenêtrage optique résolu en fréquences (FROG,
22
ang.). Son équation générale est la suivante :
⏐∫ ∞
⏐2
−iωt
⏐ ⏐
EF ROG (ω, τ ) = ⏐⏐ E(t)Ef en (t − τ )e dt⏐⏐ (2.30)
−∞
où un champ E interagit avec une fenêtre optique Ef en . Une mesure FROG se fait sur deux variables :
le délai τ et la pulsation ω. L’objectif est d’avoir une idée d’où se trouve chacune des fréquences en
fonction du temps à l’intérieur de l’impulsion afin de reconstruire le champ électrique de l’impulsion.
Le problème de la reconstruction FROG est un problème non-trivial avec théoriquement une seule so-
lution. Cependant, il est parfois pratiquement difficile de converger vers cette solution unique. Il existe
uniquement un champ électrique qui respecte à la fois la condition de fenêtrage et le spectrogramme
FROG. Pour trouver ce champ, on utilise des méthodes itératives dont le principe dépasse le cadre
de ce mémoire. Le choix de la fenêtre optique est important, si elle est trop courte temporellement
alors on perdra toute information spectrale (∆t∆E > ℏ/2). À l’inverse si elle est trop longue, elle ne
joue plus son rôle de fenêtre et on retrouve l’intensité spectrale de l’impulsion à chaque délai. Si on
choisit pour cette fenêtre le champ de l’impulsion elle-même, on fait une mesure GSH-FROG, alors
que si cette fenêtre est plutôt l’intensité de l’impulsion, on fait une mesure RT-FROG.
Dans ce type de spectrogrammes FROG, intégrer sur toutes les pulsations ω revient à faire une me-
sure d’auto-corrélation en intensité et intégrer sur tous les délais donne le spectre auto-convolué.
Comme la projection sur l’espace des délais est une auto-corrélation, une mesure GSH-FROG est
toujours symétrique par rapport à l’axe τ = 0. Par conséquent, quand on regarde un spectrogramme
GSH-FROG, on ne peut distinguer le signe de la dispersion. Cela est dû au fait que l’avant d’une im-
pulsion interagit avec l’arrière de celle-ci dans le cristal doubleur et vice-versa. La figure 2.10 présente
des spectrogrammes GSH-FROG pour différentes dispersions et on voit clairement qu’une mesure
GSH-FROG est incapable de résoudre le signe de la dispersion. Pour trouver ce signe, il faut effec-
tuer une nouvelle mesure GSH-FROG en ajoutant un milieu dispersif connu, et observer si l’impulsion
s’allonge ou se compresse.
Une autre façon d’obtenir le signe des termes de phase d’ordre supérieur est d’utiliser la technique
RT-FROG. Dans cette configuration, le champ électrique de l’impulsion interagit avec son intensité.
Comme l’intensité ne transporte aucune information sur la fréquence instantanée, il est possible
de distinguer le front de l’impulsion de sa queue. Par conséquent, les spectrogrammes RT-FROG
donnent une vision beaucoup plus intuitive de la fréquence instantanée à l’intérieur de l’impulsion
23
F IGURE 2.10 – Spectrogrammes GSH-FROG pour une impulsion avec une dispersion de a) 0 fs , b) -2000 fs2 , c)
2000 fs2 , d) -75 000 fs3 et e) 75 000 fs3
comme le démontre la figure 2.11. La projection sur l’axe des délais donne le module carré de la
√
corrélation entre l’intensité et le champ, ce qui signifie que pour une gaussienne ce profil est 1.5
plus large que la réalité.
La dernière section de ce chapitre expliquera le fonctionnement d’un montage 4-f, un montage qui est
au coeur de l’optique non-linéaire dans le domaine de Fourier.
2.3.1 Fonctionnement
Un montage 4-f est un montage optique composé de deux réseaux identiques et deux optiques focali-
santes avec la même longueur focale f . La figure 2.12 montre le fonctionnement de ce montage : une
impulsion large bande est envoyée sur un premier réseau qui disperse ses composantes spectrales
24
F IGURE 2.11 – Spectrogrammes RT-FROG pour une impulsion avec une dispersion de a) 0 fs , b) -2000 fs2 , c) 2000
fs2 , d) -75 000 fs3 et e) 75 000 fs3
selon différents angles, puis un miroir focalisant collimate cette dispersion angulaire et les focalise
dans un plan. À ce plan, on retrouve une version approchée de la transformée de Fourier de l’im-
pulsion sur une dimension spatiale, on appelle ainsi ce plan : plan de Fourier (PF). Par la suite, un
système symétrique est utilisé pour recombiner les composantes spectrales en une impulsion. Le
montage s’appelle un 4-f car les réseaux sont à une distance focale de leur miroir et les deux miroirs
sont séparés par une distance de deux longueurs focales (f+2f+f).
Ce montage 4-f s’appelle aussi un étireur à dispersion nulle. En configuration 4-f, le premier réseau
est imagé sur le second, on peut toutefois déplacer le second réseau de sorte qu’il y ait une distance
non-nulle Lef f entre l’image du premier réseau et le second. Dans cette situation, le parcours optique
de chacune des composantes spectrales est différent, il y a donc apparition d’une dispersion dans
l’impulsion de sortie. La phase accumulée est alors [55] :
où θd est l’angle de diffraction sur le réseau. Ce montage est utilisé car il est capable à la fois de
donner de la dispersion positive ou négative selon le signe de Lef f . C’est ce type de dispositif qui est
utilisé pour la CPA.
25
F IGURE 2.12 – Schéma d’un montage 4-f
Dans le cadre de ce mémoire, de l’optique non-linéaire sera réalisée au PF et il est d’intérêt de décrire
l’état de l’impulsion à cet endroit. Une des premières questions à traiter est : ”Quelle est la durée d’une
impulsion au plan de Fourier ? Pour répondre à cette question, il faut évaluer le contenu spectral dans
un foyer au PF. Pour ce faire, considérons un montage 4-f où le réseau est installé dans une condition
de Littrow : l’angle d’incidence est égal à l’angle de diffraction θi = θd = θc pour la longueur d’onde
centrale λc . L’angle de diffraction en fonction de la longueur d’onde s’exprime comme :
où m est l’ordre de diffraction et vaudra 1 sauf avis contraire et g est le pas du réseau. Ensuite, il faut
évaluer la dispersion transversale ∆λ/∆x de chaque longueur d’onde par rapport à l’axe optique au
niveau du miroir focalisant. Cette distance x s’évalue comme suit :
x = f tan(θd − θc ) ≈ f (θd − θc )
où on a fait l’approximation des petits angles. Par la suite, on dérive cette équation par rapport à la
longueur d’onde pour connaı̂tre la dispersion transversale :
26
dθd f ∆λ
∆x = f ∆λ =
dλ g cos(θd )
∆x g cos(θd )
∆λ =
f
Finalement, on évalue ∆x comme étant la largeur à mi-hauteur d’un foyer au PF. Pour ce faire, on
suppose un faisceau gaussien avec un diamètre à mi-hauteur de win .
2λf
∆x = ln(2)
πwin
2πc
∆ω = ∆λ
λ2
4ln(2)
∆t =
∆ω
λwin λwin
∆t = = √ (2.34)
gc cos(θd ) (
λc
)2
gc 1 − λg − 2g
Notons que cette équation ne dépend pas de la longueur focale des miroirs. Cela s’explique par le
fait que la focale a deux rôles qui s’annulent : plus la longueur focale est grande plus le spectre aura
une dispersion transversale importante, mais plus la focale est longue et plus le foyer est large. Ces
deux effets se compensent et expliquent l’absence du terme f de l’équation 2.34. Enfin, on voit que
la durée au PF dépend linéairement sur la taille du faisceau en entrée. Cette équation illustre bien le
couplage spatio-temporel qu’un 4-f génère.
Au-delà de la durée de l’impulsion au PF, il est intéressant aussi de voir comment se propage l’impul-
sion à travers le 4-f. Pour ce faire, on peut utiliser le formalisme des matrices de Kostenbauder [56, 57].
Ces matrices sont similaires aux matrices ABCD utilisées pour faire de la propagation géométrique
de faisceau, en prenant en compte les couplages spatio-temporels. Pour ce faire, elles sont élargies
de deux variables : la variation du délai de groupe t et la variation de la fréquence ν. Les matrices de
27
Kostenbauder sont donc des matrices 4x4, prenant la forme suivante :
où les indices f et i font références aux états final et initial respectivement. Les paramètres A, B, C
et D sont les mêmes que pour des matrices ABCD. Les matrices ABCD sont utilisés pour propager
des rayons lumineux dans l’approximation paraxiale. On caractérise ce rayon par sa position par
rapport à l’axe optique x et sa direction θ. Le paramètre A représente le grossissement, le paramètre
B est un changement de position dû à la direction du faisceau, le paramètre C est le changement de
direction en fonction de la position et le paramètre D représente le grossissement angulaire. Dans les
matrices de Kostenbauder, le paramètre E est un nouveau paramètre qui décrit la dérive de fréquence
transverse, le paramètre F donne la dispersion angulaire, le paramètre G est relié à l’inclinaison du
front de l’impulsion, le paramètre H est une variation de la direction de l’onde en fonction du temps
et le paramètre I donne la dispersion de la vitesse de groupe. Avec ces nouveaux paramètres, on
construit une matrice qui définit les effets d’un réseau de diffraction en dérivant l’équation des réseaux
λ = g(sin(θi )+sin(θd )) :
cos(θd )
⎡ ⎤
cos(θi ) 0 0 0
⎢ cos(θi ) λ(sin(θi )+sin(θd )) ⎥
⎢ 0 cos(θd ) 0 c cos(θd )
⎥
⎢
sin(θi )+sin(θd )
⎥ (2.36)
⎢
⎣ c cos(θi ) 0 1 0 ⎥
⎦
0 0 0 1
On observe qu’un réseau introduit une dispersion angulaire comme attendue, mais il y a aussi un
effet de grossissement tant spatial qu’angulaire qui est une conséquence du fait que l’onde n’est
pas diffractée au même angle que son angle d’incidence contrairement à un miroir plan. Aussi, cette
différence entre les angles d’incidence et diffracté causent une inclinaison du front de l’impulsion :
l’impulsion ne se propage pas perpendiculairement à sa direction. Cette inclinaison du front d’onde
est un phénomène utilisé dans des NOPA afin d’avoir un recouvrement spatial entre la pompe et le
signal malgré leur interaction non-colinéaire [58]. Cet effet est aussi utilisé pour générer des ondes
THz par GDF [59]. Dû à la forte dispersion qui existe entre les ondes THz et infrarouges, trouver un
accord de phase oblige la réalisation d’une interaction hautement non-colinéaire d’où l’utilité d’utiliser
des champs avec une inclinaison du front de l’impulsion.
Les autres éléments du 4-f sont des matrices ABCD usuelles étendues par une sous-matrice identité
pour les variations du délai de groupe et de la fréquence. Pour une propagation dans l’air par une
28
distance L, la matrice s’exprime comme :
⎡ ⎤
1 L 0 0
⎢ ⎥
⎢ 0 1 0 0 ⎥
⎢
⎢ 0
⎥ (2.37)
⎣ 0 1 0 ⎥
⎦
0 0 0 1
⎡ ⎤
1 0 0 0
⎢ ⎥
⎢ −1/f 1 0 0 ⎥
⎢
⎢ 0
⎥ (2.38)
⎣ 0 1 0 ⎥
⎦
0 0 0 1
Pour trouver la matrice finale d’un système optique, il suffit de multiplier les matrices des différents
éléments dans l’ordre. Tout comme avec les matrices ABCD, on peut utiliser cette matrice globale afin
de propager des faisceaux gaussiens en utilisant cette équation :
( )
−iπ ( −1 2
Qxx x + 2Q−1 −1 2
)
E = exp xt xt − Qtt t (2.39)
λ0
[ ]
−1 −1
Qxx Q
Q−1 = −1
xt
(2.40)
−Qxt Q−1
tt
[ ] [ ]
A 0 B E/λ
Qi +
G 1 H Iλ
Qf = [ ] [ ] (2.41)
C 0 D F/λ
Qi +
0 0 0 1
.
1 λ
Q−1
xx = −i 2
R(z) πw (z)
λ(
Q−1 β + i/σt2
)
tt =
π
où R(z) est le rayon de courbure du front de phase, β la dispersion temporel et σt2 est la largeur à
29
1/e2 dans le temps de l’impulsion.
En utilisant ces équations, il est possible de construire un système de matrices permettant de calculer
la propagation d’une impulsion gaussienne dans un montage 4-f. La figure 2.13 montre un tel calcul
dans les quatre domaines (x, t), (x, ν), (k, t) et (k, ν).
La figure 2.13 a) montre l’état de l’impulsion initiale, on peut voir qu’elle est gaussienne dans les quatre
domaines et il n’y a donc pas de couplage spatio-temporel. La figure 2.13 b) reprend cette impulsion
initiale, mais sur une échelle allongée pour pouvoir la comparer avec les états subséquents. Ensuite,
en 2.13 c), on peut voir l’effet d’un réseau : l’impulsion a maintenant de la dispersion angulaire (k, ν)
et par conséquent après un peu de propagation, une dérive de fréquence transverse (x, ν). Ces deux
phénomènes sont attendus, mais le phénomène d’inclinaison du front d’onde (x, t) est moins intuitif
et est une conséquence de la loi des réseaux. On voit en 2.13 d) qu’avec la propagation, le faisceau
s’élargit (x, t) et sa dérive de fréquence transverse (x, ν) devient plus important. Cela devient plus
intéressant après le passage sur le miroir focalisant et un peu de propagation en 2.13 e). On voit
que la dérive de fréquence transverse a atteint un maximum et commence à focaliser (x, ν) et que
toutes les fréquences vont dans la même direction (k, ν) : le miroir a bien compensé la dispersion
angulaire. De plus, on remarque que l’inclinaison du front d’onde (x, t) est moins importante qu’à
l’étape précédente : l’impulsion donne l’impression de tourner sur elle-même dans le domaine (x, t)
au cours de sa propagation. Cet aspect non-trivial est plus apparent dans le domaine (k, t) où on
remarque que la queue de l’impulsion a une direction de propagation opposée à celle du front de
l’impulsion. C’est sur cet aspect que repose l’idée du phare attoseconde [60]. On peut voir l’évolution
de cette rotation et de la focalisation dans 2.13 f) jusqu’à ce qu’on arrive au PF en 2.13 g). Au PF,
l’impulsion n’a plus d’inclinaison (x, t) et toutes ses composantes spectrales sont bien focalisées
et dispersées sur un axe transverse (x, ν). En faisant une régression gaussienne sur le temps, on
trouve une durée d’impulsion au PF qui correspond à l’équation 2.34. Toutefois, la dépendance de la
direction de l’impulsion est toujours présente. Ainsi, l’impulsion continue de tourner sur elle-même et
recommence à développer une inclinaison du front d’onde (x, t) après un peu de propagations comme
il est visible en 2.13 h). On identifie aisément que 2.13 h) est la version symétrique de 2.13 e), de
même que 2.13 i) est la version symétrique de c) et que 2.13 j) est celle de b). L’impulsion ressort
comme elle est entrée.
30
F IGURE 2.13 – Évolution d’une impulsion dans un montage 4-f dans les quatre domaines (x, k, t, ν) pour une impul-
sion se situant à z (a & b)<0, (c) = 0.33f, (d) = 0.66f, (e) = 1.33f, (f) = 1.66f, (g) = 2.00f, (h) = 2.66f, (i) = 3.66f et (h) =
4.00f. Les lignes de contours s’arrêtent à 0.1%.
31
C HAPITRE 3
A MPLIFICATION PARAM ÉTRIQUE OPTIQUE DANS LE DOMAINE DE F OU -
RIER (FOPA)
3.1 Problématique
Lors du chapitre précédent, nous avons observé via l’équation 2.13 que l’épaisseur d’un cristal af-
fectait la bande spectrale pouvant être amplifiée. Cependant, afin d’obtenir un gain considérable, il
est nécessaire d’utiliser un cristal épais. Ce problème rend très difficile l’amplification d’impulsion très
large bande dans l’infrarouge moyen à des hautes intensités. Comme nous l’avons vu section 2.1.7,
il est possible d’utiliser un OPCPA, mais chacun est adapté à sa situation et difficilement transférable
à une autre situation. Cette technique peut aussi réduire la bande spectrale à cause du gain qui varie
temporellement.
Ainsi, l’idée est venue d’amplifier ”tranches pas tranches” le spectre. Pour accéder à une fraction du
spectre, on utilise un montage 4-f et on vient placer les cristaux non-linéaires dans le plan de Fourier.
Ensuite, une pompe synchronisée est amenée au PF et on obtient ainsi un OPA dans le domaine de
Fourier (FOPA). Le premier FOPA construit a été réalisé à l’INRS par B. E. Schmidt et al. [61] et a fait
l’objet d’une publication en 2014.
La figure 3.1 illustre le montage d’un FOPA. C’est un montage 4-f avec des cristaux non-linéaires au
PF auquel on ajoute un faisceau de pompe. Ici, on peut se permettre d’utiliser des cristaux plus épais
car la bande spectrale qui passe à travers chacun des cristaux est limitée. On choisit l’épaisseur du
cristal pour le gain souhaité puis on choisit l’aire du cristal pour accommoder la bonne bande spec-
trale. C’est un nouveau paramètre de conception qui était jusqu’à présent inaccessible en OPCPA.
Ainsi, il est plus facile d’augmenter les performances de l’amplificateur en intensité ou en largeur de
bande spectrale. En choisissant le couple réseau et longueur focale, on peut adapter l’amplificateur
à l’impulsion qu’on souhaite amplifier et aux cristaux non-linéaires disponibles. On a aussi toujours
l’option d’utiliser plus de cristaux si nécessaire. Un autre aspect limitant dans la conception d’amplifi-
cateur non-linéaire est la taille limitée des surfaces des cristaux qui sont en général inférieur à 4 cm2 .
En utilisant plus qu’un cristal, cette limitation n’en n’est plus une.
Le problème de haute intensité que l’OPCPA contournait en allongeant l’impulsion est aussi contourné
en FOPA car seulement une fraction de l’intensité se rend dans un cristal à cause de la dispersion
33
F IGURE 3.1 – Schéma d’un FOPA
spectrale transverse. En fait, si on calcule la durée d’une impulsion au PF avec l’équation 2.34, on
trouve typiquement des durées de l’ordre de la picoseconde : les ordres de grandeur d’un OPCPA.
Sauf qu’au lieu d’utiliser des étireurs et des compresseurs avec l’amplificateur, le FOPA utilise ses
deux réseaux pour compléter cette tâche. Ainsi, tant un FOPA qu’un OPCPA amplifient des bandes
spectrales femtosecondes dans un régime temporel picoseconde. Cependant, en OPCPA, c’est une
impulsion allongée qui est utilisée alors qu’en FOPA c’est une impulsion limitée en transformée de
Fourier de sorte qu’un FOPA n’aura pas ce problème de réduction de la bande à cause du profil
temporel de l’impulsion de pompe. Ainsi, en général le FOPA est plus tolérant sur le profil temporel
de la pompe. La figure 3.2 illustre cette différence. Néanmoins, puisque le spectre est dispersé sur
un axe spatial dans un FOPA, c’est le profil spatial de la pompe qui peut avoir le même effet. Il est
toutefois plus facile de manipuler le profil spatial que temporel. En changeant le profil d’intensité de
la pompe, on change la courbe de gain spectral, il est donc possible de donner plus de gain dans les
ailes du spectre si désiré tel qu’illustré à la figure 3.3.
Finalement, le FOPA est aussi avantageux du point de vue de la superfluorescence car elle est di-
minuée de façon intrinsèque. La superfluorescence est l’équivalent non-linéaire de l’amplification de
34
F IGURE 3.3 – Différents profils de spatiaux de pompe pour le FOPA : a) gaussien et b) accru sur les ailes. Adaptée
de [62]
l’émission spontanée dans les amplificateurs linéaires et est un effet néfaste sur la qualité de l’impul-
sion. Physiquement, elle est le résultat de l’amplification des fluctuations du vide. Un haut niveau de
superfluorescence affecte le contraste picoseconde de l’impulsion, c’est-à-dire le niveau d’intensité
à quelques picosecondes du pic de l’impulsion. La superfluorescence est plus facilement observable
lorsqu’on envoie la pompe sans amorce dans l’amplificateur, mais reste tout de même présente lors
de l’utilisation normale de l’amplificateur à un niveau plus faible. Pour comprendre la suppression de
la superfluorescence dans un FOPA, il faut s’imaginer ce qui se produit lorsque seulement la pompe
est envoyée dans le PF. Dans cette situation, tous les cristaux vont émettre un spectre très large de
superfluorescence. Toutefois, seulement la fraction spectrale qui correspond à la dispersion du 4-f
sera en mesure de se recombiner à la sortie, le reste ne fera pas partie de l’impulsion finale. C’est-
à-dire que les autres composantes spectrales ne se propageront pas dans la même direction que
l’onde amplifiée. Cette situation est illustrée à la figure 3.4.
Le premier FOPA construit par Schmidt et al. [61] était un FOPA à quatre cristaux de Bêta-borate de
baryum (BBO) conçu pour amplifier une impulsion de deux cycles optiques à 1.8 µm avec une pompe
à 800 nm à 100 Hz. Trois cristaux de BBO sont nécessaires pour amplifier une bande de deux cycles
35
F IGURE 3.4 – Supression de la superfluorescence dans un FOPA. La majorité de la superfluorescence ne se propage
pas dans la même direction que l’onde amplifiée.
optiques à 1.8 µm, mais l’objectif de l’expérience était aussi de démontrer le fonctionnement d’un
FOPA avec plusieurs cristaux.
Pour ce faire, des réseaux de 75 l/mm avec des miroirs sphériques d’une longueur focale de 800 mm
ont été utilisés pour construire le montage 4-f. Cette combinaison disperse l’impulsion d’amorce sur
une surface de 55 mm par 200 µm au PF et allonge l’impulsion jusqu’à 1.4 ps. Les quatre cristaux uti-
lisés avaient chacun une ouverture de 4x15 mm, où 15 mm représente la dimension de la dispersion
spectrale, 4 mm la hauteur du cristal et ces cristaux avaient une épaisseur de 4 mm. Ils ont été coupés
afin de faire une interaction OPA de type I. Afin d’assurer que chacune des composantes spectrales
traverse la même épaisseur de verre, les cristaux ont été polis en même temps. Chacun des cristaux
étaient montés sur un goniomètre afin d’ajuster l’angle d’accord de phase finement. Finalement, la
pompe était combinée et rejetée dans le 4-f par des dichroı̈ques de sorte que l’interaction non-linéaire
soit toute colinéaire. La pompe transportait une énergie de 12.8 mJ, était compressée jusqu’à 2 ps et
possédait un spectre qui supportait une impulsion de 45 fs.
L’impulsion d’amorce avait un spectre qui supportait deux cycles optiques à 1.8 µm, possédait une
énergie de 220 µJ et une CEP stable. Le passage à travers le montage 4-f donnait une transmission
de 48 %. Le FOPA réussissait à amplifier complètement toute la bande spectrale avec un peu plus de
gain dans les ailes tel qu’il peut être vu à la figure 3.5. Au maximum d’énergie de pompe, l’impulsion
était amplifiée jusqu’à 1.43 mJ, ce qui correspondrait à une énergie de 1.76 mJ au plan de Fourier.
Cela signifie que 14 % de l’énergie de pompe est transféré dans le signal d’amorce, soit un ratio de
photon signal sur pompe de 31.5 %, ce qui est supérieur aux valeurs rapportées en OPCPA [25, 27]
d’environ 13 %. Malgré l’amplification, l’impulsion de sortie possédait les mêmes propriétés spatiales
et temporelles que l’impulsion d’amorce. La durée d’impulsion post-comprimée a été estimée à 12 fs
avant et après FOPA, le tout CEP stable. Fait intéressant, il est possible de compresser ces impulsions
en traversant du verre car à ces longueurs d’onde les verres ont une dispersion anormale. Par ailleurs,
aucune superfluorescence n’a été observée.
36
F IGURE 3.5 – Spectre de l’impulsion amplifiée dans le FOPA en fonction du niveau de pompe. Adaptée de [61]
Suite au premier FOPA de Schmidt et. al. qui avait un gain de 7, un deuxième FOPA a été construit à
l’INRS par Lassonde et. al. [62] afin d’étudier la suppression de la superfluorescence et l’amélioration
du contraste picoseconde dans un FOPA. Pour ce faire, un FOPA à haut gain avec un cristal de BBO
a été construit à 800 nm et pompé à 400 nm. Malgré un gain de 2000, ils n’ont pas été en mesure
de voir une amélioration du contraste picoseconde car la plage dynamique du détecteur ne pouvait
se rendre plus loin que 60 dB. Toutefois, ils ont pu conclure qu’un FOPA ne détériore pas le contraste
picoseconde.
Finalement, un dernier FOPA a été construit par Phillips et. al. à l’ETH en Suisse [63]. Ce FOPA
utilisait un cristal à domaines inversés de lithium niobate (LNB) dont la période variait en fonction de
la position transverse comme un éventail. Il était conçu pour amplifier une impulsion à 3.2 µm lorsque
pompé par une impulsion à 1064 nm. Ils ont réussi à amplifier une bande spectrale correspondant
à une limite de Fourier de 5 cycles optiques jusqu’à 20.6 µJ à partir d’une amorce de 0.13 µJ. Ils
estiment leur ratio de conversion de photons de pompe en signal à 32 %.
3.4 Objectifs
L’objectif de ce projet est de démontrer la capacité d’un FOPA à amplifier des faisceaux de quelques
cycles optiques dans le moyen infrarouge à des niveaux d’énergie jamais atteints. Dans le cadre
37
de ce projet, un puissant laser 3 J à 800 nm servira à pomper deux FOPA en série à 1.8 µm afin
d’atteindre 100 mJ à 3 cycles optiques. Le premier FOPA doit utiliser 100 mJ de pompe pour amplifier
une impulsion à 1.8 µm de 1 mJ à 10 mJ puis le deuxième FOPA utilise 1 J de pompe pour amplifier
ce 10 mJ en 100 mJ. Ces nombres ont été déterminés à partir des travaux sur le premier FOPA de
Schmidt et al. où 10 mJ de pompe avait servi à amplifier de 0.1 mJ une impulsion à 1.8 µm jusqu’à
environ 1 mJ. Pour atteindre des performances similaires au premier FOPA, il a été supposé qu’en
amenant la même intensité pour une même dispersion donnée, les FOPA auraient des performances
similaires. Ainsi, pour avoir la même intensité avec plus d’énergie, il faut augmenter la surface. Comme
on souhaite conserver la même dispersion, il faut utiliser la dimension transverse à celle-ci. Dans le
premier FOPA de Schmidt et al., l’impulsion était dispersée sur une surface de 55 mm par 0.22 mm.
Par conséquent, le premier FOPA qui doit sortir 10 fois plus d’énergie doit avoir une surface de 55
mm par 2.2 mm et le deuxième FOPA une surface de 55 mm par 22 mm (la limite de taille d’un cristal
de BBO). Cette augmentation est illustrée à la figure 3.6 et réalisée expérimentalement en utilisant
des miroirs cylindriques au lieu de sphériques. Le travail de ce mémoire était de réaliser à l’INRS ce
premier FOPA .
F IGURE 3.6 – Distribution spatiale de l’impulsion au plan de Fourier pour obtenir 100 mJ de moyen infrarouge.
Pour réaliser ce projet à l’INRS, deux lasers de l’infrastructure du Advanced Laser Light Source
(ALLS) ont été utilisés. Un laser à 800 nm, 250 mJ et 10 Hz a été utilisé comme pompe pour le
FOPA et un laser à 800 nm 22 mJ et 50 Hz a servi à générer l’amorce. Par conséquent, seulement
une impulsion d’amorce sur cinq est amplifiée dans le FOPA. Le schéma laser global de ce projet est
présenté à la figure 3.7.
38
F IGURE 3.7 – Schéma de la chaı̂ne laser pour le FOPA
Le premier objectif est de générer environ 1 mJ de 1.8 µm avec une bande spectrale qui supporte
3 cycles optiques et CEP stable à partir d’un laser de 22 mJ à 800 nm et 40 fs qui n’est pas CEP
stable. Pour ce faire, 2 mJ de 800 nm est envoyé dans un système d’OPA commercial appelé TOPAS
(LightConversion). À l’intérieur du TOPAS, une petite fraction du laser est élargie spectralement par
SPM dans une plaque de saphir afin d’obtenir du 1.4 µm dans l’impulsion. Cette nouvelle fréquence
interagit avec une fraction de la pompe dans un cristal de BBO pour faire de la GDF afin de générer
1.8 µm CEP stable. Ce 1.8 µm est ensuite amplifié dans un étage d’OPA avec le restant de la pompe
jusqu’à 200 µJ. Le faisceau de sortie de TOPAS n’a pas un profil spatial satisfaisant, dès lors un
filtre spatial sous vide est utilisé afin d’obtenir un profil spatial gaussien. La transmission du filtre
spatial permet d’obtenir 140 µJ en sortie. Par la suite, cette impulsion est envoyée dans un BBO type
I de 1 mm d’épais pour un dernier étage d’amplification avec les 20 mJ restant de 800 nm. Cela
permet d’amplifier l’impulsion jusqu’à 3 mJ. Après cet étage, l’impulsion a une durée compressée
d’environ 50 fs. Pour obtenir une impulsion à trois cycles optiques, il faut l’élargir spectralement.
Pour ce faire, l’impulsion est couplée dans une fibre creuse tendue sur 2.2 m et remplie d’argon.
L’argon est introduit par pompage différentiel entre les deux embouts de la fibre creuse. On introduit
de l’argon pour augmenter la non-linéarité de troisième ordre du milieu afin d’élargir le spectre par
SPM et augmenter le seuil d’ionisation du milieu. Une fibre creuse réussit à élargir un spectre car elle
confine toute l’énergie sur une petite surface pendant une longue distance, ce qui permet d’accumuler
suffisamment de phase non-linéaire pour que la SPM permette d’obtenir un spectre de trois cycles
optiques. En sortie de fibre, on obtient 1.5 mJ et un spectre qui est tracé à la figure 3.8. Une lentille de
39
collimation placée en sortie de fibre permet d’obtenir un faisceau de diamètre à mi-hauteur de 5mm.
Afin d’éviter les problèmes de diminution de la bande spectrale par le gain dans le FOPA, il faut mettre
en forme spatialement la pompe afin d’avoir plus d’intensité sur les bords. Une nouvelle stratégie
est testée pour cette expérience : au lieu d’utiliser une lentille de Powell, on utilise deux faisceaux
gaussiens côte à côte qui se propagent de façon quasi-colinéaires. Pour ce faire, un module illustré
à la figure 3.9 a été utilisé. La légère non-colinéarité est si faible qu’aucune frange d’interférence est
visible dans la zone de recouvrement entre les deux faisceaux. Le délai entre ces deux faisceaux est
contrôlé en déplaçant finement la lame séparatrice 50/50 et la synchronisation entre le signal et la
pompe est assurée par une platine de translation commune aux deux faisceaux de pompe. Aussi, afin
d’obtenir un faisceau gaussien elliptique au PF, une paire de lentilles cylindrique afocales (L3 et L4
sur la figure 3.9) a été utilisée. Comme on peut voir dans la figure 3.9 b), le faisceau est légèrement
diffracté sur les côtés, mais cela pourrait être réglé en utilisant un autre couple de lentilles L1 et L2 .
Cette diffraction n’est pas responsable de pertes d’énergie importantes. Toutefois, plusieurs lentilles
n’avaient pas de revêtements anti-reflets de sorte que la transmission du montage était de 45 %.
Ainsi, 80 mJ de pompe sont amenés au PF avec une durée de 1 ps. Aujourd’hui, nous obtenons des
transmissions de 90 %, mais ces résultats ne seront pas présentés dans ce mémoire. Par ailleurs,
la pompe est amenée avec un léger angle non-colinéaire dans le FOPA de telle sorte que la pompe
rentre en dessous du premier miroir cylindrique et sorte au dessus du deuxième miroir. La figure
40
3.10 présente la vue de côté du FOPA. Un autre effet bénéfique d’opérer le FOPA avec un angle
non-colinéaire est que l’idler est émis avec une dispersion angulaire de telle sorte qu’il est facilement
dissociable du signal. Finalement, l’accord de phase choisi est de type I et par conséquent, la pompe
est polarisée perpendiculairement au signal. Pour ce faire, une lame demi-onde a été utilisée avant
le système afocal cylindrique.
F IGURE 3.9 – Profil spatial de la pompe du FOPA a) avant la mise en forme et b) après la mise en forme
Pour le montage 4-f, des réseaux de 53 l/mm et des miroirs cylindriques ayant une focale de 600 mm
ont été choisis. Cette combinaison réseau-focale étalerait un spectre de 2 cycles optiques, comme
celui du FOPA de Schmidt et. al., sur une longueur de 32 mm, mais comme le spectre de l’amorce
générée dans le cadre de ce mémoire est légèrement inférieur à trois cycles optiques, il est étalé
sur 26 mm. Une nouveauté de ce FOPA est l’utilisation de miroirs cylindriques qui permettent au
faisceau de conserver sa dimension transverse à la dispersion. Ainsi, la surface au PF de l’amorce
est de 26 par 5 mm soit 130 mm2 , répondant ainsi à nos attentes, puisque correspondant à plus
41
de 10 fois la surface du FOPA de Schmidt et al., estimée à 12.1mm2 (55mm*0.22mm). Le spectre
a été dispersé sur une plus petite longueur afin de rentrer aisément dans deux cristaux de BBO. Il
a été choisi de prendre uniquement deux cristaux de BBO car ceux-ci peuvent amplifier une bande
spectrale correspondant à trois cycles optiques comme le démontre la figure 3.11. Les BBO ont
chacun une ouverture de 8 par 20 mm et une épaisseur de 5 mm et sont ajustés individuellement
à l’angle d’accord de phase désiré. Ils ont été coupés au même angle et polis ensemble afin de
minimiser leur différence d’épaisseur.
F IGURE 3.11 – Valeur du sinc2 (∆kL/2) pour les BBO utilisés dans le FOPA. La ligne en tirets délimite la séparation
entre les deux cristaux dans le plan de Fourier
3.6.1 Spectre
Le spectre du faisceau de référence ainsi que de celui amplifié sont présentés à la figure 3.12.
L’intégralité du spectre de l’amorce, qui est grossi dix fois dans la figure, est amplifiée avec un peu
plus de gain dans les ailes. Il y a plus de gain dans les ailes car le signal est initialement plus faible :
dans un amplificateur, le gain à petit signal est toujours plus important qu’à grand signal. Aussi, on
peut voir que le trou dans le spectre à 1850 nm de l’amorce causé par la SPM a été rempli et que le
gain y est aussi important. Deux raisons expliquent la complétion de ce trou, la première est que c’est
la région spatiale où les deux faisceaux gaussiens de la pompe se superposaient, il y avait donc plus
d’intensité de pompe présente dans cette zone spectrale. Ensuite, puisque la pompe est large-bande
relativement à l’amorce, une sorte de convolution spectrale se produit. Il a été vu dans la section de
polarisation non-linéaire que les phénomènes d’ordre non-linéaires sont reliés a une multiplication
des champs électriques dans le domaine temporel ou par relation de Fourier à une convolution dans
42
le domaine spectrale. Ainsi, spectralement, la pompe large-bande est convoluée avec le signal qui a
une bande étroite pour former un idler qui sera large-bande. Puis, cet idler large-bande est convolué
avec la pompe large-bande pour amplifier le signal qui se retrouve alors avec une bande plus large
qu’initialement. Bref, comme la pompe est large bande, le signal est amplifié sur une bande plus large
qu’initialement. Finalement, les deux cristaux ne se touchaient pas mécaniquement ; il y avait un petit
jeu et on peut voir qu’une petite portion spectrale n’est pas amplifiée à cette position.
F IGURE 3.12 – Spectres en sortie de FOPA pour différents niveaux d’amplification. La ligne en tirets illustre la
séparation entre les deux cristaux
Des 1.5 mJ en sortie de fibre, 1.4 mJ se rendent à l’entrée du FOPA. Surprenamment, la transmission
du 4-f n’est que de 33 % de sorte qu’uniquement 460 µJ sortent du FOPA. Ces pertes proviennent
potentiellement de l’état d’un des réseaux (légèrement abı̂mé lors de l’alignement), ou de l’efficacité
large bande, qui n’était pas celle attendue. Pour des expériences futures, il faudrait caractériser la
transmission de ces réseaux lorsqu’ils sont encore en parfait état. Si ce test n’est pas concluant,
les réseaux de 75 l/mm qui ont été utilisés dans le premier FOPA de Schmidt et al. sont toujours une
option valide, ceux-ci avaient une transmission de 50 % pour une bande spectrale plus large que celle
utilisée ici. Malgré cette très faible transmission, l’objectif des 10 mJ en sortie de FOPA a été atteint et
ce même si uniquement 80 mJ et non 100 mJ ont été amenés au plan de Fourier. Le graphique de la
figure 3.13 présente les résultats de l’amplification. On peut y voir qu’une énergie de sortie de 13 mJ
a été atteinte lorsque l’amplificateur est pompé à 80 mJ. En supposant des pertes identiques entre
les deux réseaux, on estime que 22mJ ont été générés dans le PF. Il est à noter que pour mesurer
43
les énergies en sortie, une mesure de puissance à 10 Hz est faite à laquelle on enlève la puissance
de quatre impulsions d’amorce qui se propagent à 50 Hz. Par ailleurs, la figure 3.13 présente aussi
l’efficacité du processus et on peut voir que malgré la transmission du 4f, l’efficacité est relativement
constante autour de 16 %. Si on applique le même raisonnement pour la transmission sur les réseaux,
on peut supposer alors que l’efficacité est de 28 %. Si on prend une valeur conservatrice de 20 %, cela
Es p ω
implique une efficacité quantique de 45 % ( Ep ωs
) ce qui est très élevée et aucune valeur comparable
ne peut être trouvée pour une amplification large bande dans la littérature.
Une autre nouveauté de ce FOPA était d’utiliser des miroirs cylindriques à la place de miroirs sphériques.
Il s’est avéré que l’alignement de ces miroirs étaient beaucoup plus critique qu’on ne le pensait. Il a
fallu aligner très finement l’axe de ces miroirs cylindriques afin que ceux-ci coı̈ncident avec l’axe de
dispersion des réseaux. Un désalignement des miroirs cylindriques causait une dispersion angulaire
dans l’axe perpendiculaire à la dispersion et un désalignement des réseaux causait une dispersion
angulaire dans l’axe de dispersion des réseaux. Un test simple permettant de vérifier la présence
de dispersion angulaire consiste à imager le foyer d’un faisceau à l’aide d’une caméra CCD et de
déplacer un objet longiforme dans le PF. S’il y a de la dispersion angulaire, il est possible d’imager
l’objet. Inversement, si le faisceau n’a pas de dispersion angulaire, il est impossible d’imager cet objet.
Cela s’explique par le fait qu’un faisceau avec de la dispersion angulaire se transpose en dispersion
spatiale au foyer. Ainsi, s’il est possible d’imager une composante spectrale au foyer, cela implique
que le faisceau a de la dispersion angulaire. Au final, le FOPA a conservé les propriétés spatiales du
44
faisceau d’amorce comme on peut le voir à la figure 3.14. Il est à noter que ces images ont été prises
avec la même lentille avec une caméra CCD en silicium par absorption à deux photons. Cela induit
un filtrage non-linéaire sur l’image qui pourrait masquer certains défauts.
F IGURE 3.14 – Profil spatial au foyer d’une lentille de 50 cm du faisceau a) d’amorce et b) amplifié. Les images sont
prises par absorption à deux photons sur une caméra CCD en silicium.
Finalement, les propriétés temporelles du FOPA ont été étudiées. Pour ce faire, un montage GSH-
FROG a été utilisé de même qu’un algorithme de reconstruction. L’impulsion en sortie de fibre sup-
porte un spectre qui peut être compressé à un peu moins que trois cycles optiques, mais à cause
de la dispersion induite par la SPM, l’impulsion est étirée à 50 fs avec une dispersion normale. Heu-
reusement, à 1.8 µm la plupart des verres ont une dispersion anormale. Ainsi, en utilisant 3 mm de
silice fondue, l’impulsion a pu être comprimé à 17.5 fs comme il est illustré à la figure 3.15. On peut
voir que le profil temporel de l’impulsion présente encore des traces d’ordre supérieur de dispersion
qui n’ont pas été compensées par la fenêtre de verre. En effet, celle-ci est en mesure de compresser
uniquement le deuxième ordre de dispersion, car son troisième ordre de dispersion est positif comme
pour l’impulsion initiale. Malheureusement, à cause des contraintes reliées aux temps d’allocation de
faisceaux à ALLS ainsi qu’à la difficulté de discerner le signal à 10 Hz de 50 Hz dans la mesure
FROG, nous n’avons pas été en mesure d’enregistrer une trace FROG satisfaisante pour l’impulsion
amplifiée. Néanmoins, il devrait être possible d’obtenir une durée similaire à celle présentée à la fi-
gure 3.15. De même, pour des raisons de contraintes de temps, aucune mesure sur la CEP n’a été
effectuée, mais on est en droit de s’attendre à ce que celle-ci soit stabilisée car un processus de GDF
est impliqué dans la génération de l’amorce.
45
F IGURE 3.15 – Trace FROG reconstituée et profil temporel correspondant de l’amorce
Dans cette section, des caractéristiques du couplage spatio-temporel dans un FOPA est abordé. Plus
particulièrement, les propriétés du faisceau amplifié en sortie de FOPA en fonction de la durée de
la pompe et de la désynchronisation temporelle entre la pompe et l’amorce seront étudiées. Bien
que ces phénomènes aient été observés expérimentalement, ils n’ont pas été caractérisés dû à un
manque de temps. Pour les illustrer, le formalisme des matrices de Kostenbauder, introduite à la
section 2.3.3 sera utilisé.
L’équation 2.34 de la durée de l’amorce au PF montre que celle-ci dépend linéairement de la taille du
faisceau à l’entrée du FOPA. Ainsi, un phénomène inverse se produit lorsque la durée de la pompe
ne correspond pas à la durée de l’amorce au plan de Fourier. Par exemple, si le FOPA est pompé
avec une pompe trop courte par rapport à l’amorce, alors le faisceau de sortie amplifié sera plus
petit spatialement. Pour illustrer ce problème, on utilise les matrices de Kostenbauder et on propage
l’amorce jusqu’au PF. Ensuite, au lieu de simuler la propagation non-linéaire, on impose un fenêtrage
optique avec une autre gaussienne plus courte temporellement qui représente la pompe. Enfin, on
propage le résultat de ce fenêtrage jusqu’en sortie de FOPA. La figure 3.16 illustre cette situation.
Les sous-figures a) à c) représentent une amplification par une pompe de durée similaire à l’amorce,
alors que les sous-figures d) à f) représentent la situation où la pompe est beaucoup plus courte que
l’amorce. On observe qu’au PF, l’impulsion amplifiée est beaucoup plus courte lorsque la pompe l’est
aussi. C’est une conséquence de la multiplication des deux gaussiennes. Ce modèle n’est pas tout
46
F IGURE 3.16 – Évolution d’une impulsion amplifiée dans un FOPA lorsque la pompe a la même durée que l’amorce
(a-c) et lorsqu’elle est plus courte (d-f). a), b), d) et e) présentent l’impulsion au plan de Fourier et c) et f) en sortie.
à fait exact parce que les équations non-linéaires indiquent que la multiplication du signal avec la
pompe donne le gain de l’idler et c’est la multiplication de l’idler avec la pompe qui donne le gain du
signal. Cependant, si on construisait un modèle simple avec ces deux multiplications en chaı̂ne, on
se retrouverait avec un effet similaire à celui observé ici. Pour des fins qualitatives, le modèle utilisé
est suffisant. Ainsi, comme l’impulsion est plus courte, on observe que le contenu fréquentiel dans un
foyer est plus important lorsqu’on compare les sous-figures b) et e). Cet élargissement spectral est dû
à la convolution de la pompe dans le domaine fréquentiel. Dans l’amplificateur, on peut comprendre le
phénomème comme une pompe large bande qui interagit avec un signal à bande étroite pour générer
un idler large bande. Cet idler large bande interagit avec la pompe large bande pour amplifier le signal
sur une large bande : la largeur de bande du signal augmente. Par conséquent, une même longueur
d’onde occupe un espace plus important dans le PF, ce qui est l’équivalent d’avoir été focalisé avec
une ouverture numérique plus faible. C’est pourquoi aux sous-figures c) et f), le faisceau amplifié
ressort beaucoup plus petit lorsque la pompe est très courte. Il est à noter que cet effet ne se produit
que sur un des deux axes spatiaux du faisceau puisque le faisceau est dispersé que sur un axe.
Aussi, cet effet ne peut se produire que si les nouvelles longueurs d’onde générées sont en accord
de phase. Dans le cadre de ce mémoire, c’était le cas car le BBO peut amplifier sur une très large
bande. Dans une situation où le FOPA requerrait beaucoup de cristaux à cause de l’accord de phase,
47
cet effet serait moindre et le design du FOPA imposerait donc une limite inférieure à la durée dans le
PF et par conséquent une taille minimale en entrée de FOPA. Cette réalité devait être celle du FOPA
de Phillips et al. [63] où un cristal à domaines inversés en éventail est utilisé, car ce type de cristal ne
permet pas un accord de phase large bande pour chaque position.
Lorsque le délai entre la pompe et l’amorce est changé du point de synchronisation, on observe qu’en
plus de la perte d’efficacité d’amplification, le faisceau de sortie se décale latéralement. En balayant
des délais positifs à des délais négatifs, le faisceau amplifié se décale de droite à gauche par rapport
au cas non amplifié. Pour comprendre ce couplage spatio-temporel non-trivial, numériquement, on
construit une impulsion gaussienne qu’on propage jusqu’au PF. Au PF, on la multiplie par une autre
gaussienne avec les mêmes largeurs dans l’espace et le temps, mais dont la moyenne est déplacée
sur l’axe temporel. Cette deuxième gaussienne représente la pompe qui est désynchronisée. Pour
des fins de simplicité, on suppose que cette deuxième gaussienne est purement réelle et n’agit qu’à
titre de fenêtrage temporel. Ensuite, une régression gaussienne sera faite sur le résultat du produit
des impulsions la pompe et de l’amorce pour ensuite être propagé sur l’autre moitié du 4-f. Bien que
ce modèle ne représente pas un phénomène d’amplification puisqu’il n’y a aucune propagation non-
linéaire, il permet tout de même de comprendre le phénomène étudié. Cette étude de propagation
est illustrée à la figure 3.17.
Les sous-figures a) à c) représente l’impulsion amplifiée par une pompe synchronisée et d) à f) pour
une pompe désynchronisée. Lorsqu’on compare les impulsions dans le PF dans le domaine (x, t),
on voit que la désynchronisation de la pompe, redistribue l’énergie de l’amorce plus dans sa queue.
Cependant, au PF, l’impulsion a une dépendance entre sa direction et le temps de sorte qu’une
redistribution de l’énergie en faveur de la queue de l’impulsion implique que la direction moyenne de
l’impulsion ne suit plus l’axe optique comme on le voit en comparant les sous-figures b) et e). Par
conséquent, l’impulsion en sortie n’est plus située sur l’axe optique mais plutôt légèrement décalé
comme on le voit lorsqu’on compare les sous-figures c) et f).
En jumelant les deux effets décrits ci-haut, il est aisé de synchroniser les deux pompes du FOPA avec
l’amorce. Tout d’abord, un diaphragme de sortie est placé en utilisant la position du faisceau d’amorce
non-amplifié comme référence. Ensuite, les deux pompes sont compressées temporellement de telles
sortes que le faisceau amplifié en sortie soit très fin spatialement. La désynchronisation des pompes
s’observe avec le décalage du faisceau amplifié par rapport au diaphragme de sortie. Chaque pompe
produit son propre faisceau amplifié qui est légèrement décalé avec le diaphragme. Pour synchroni-
ser les trois faisceaux ensemble, il faut superposer les deux faisceaux amplifiés sur le diaphragme
de sortie. Comme les pompes ont des durées très courtes, il est possible de superposer les fais-
ceaux amplifiés avec une très grande précision puisque ceux-ci sont très fins et ainsi obtenir une
synchronisation avec une excellente précision.
48
F IGURE 3.17 – Évolution d’une impulsion amplifiée dans un FOPA lorsque la pompe est synchronisée (a-c) et
désynchronisée (d-f). a), b), d) et e) présentent l’impulsion au plan de Fourier et c) et f) en sortie.
49
C HAPITRE 4
G ÉN ÉRATION DE SECONDE HARMONIQUE DANS LE DOMAINE DE F OU -
RIER (GSHF)
4.1 Objectifs
Tout comme dans l’OPA, la GSH peut profiter de l’utilisation de cristaux multiples dans le plan de
Fourier afin de résoudre les problèmes de d’accord de phase sur une large-bande spectrale. Cepen-
dant, ce n’est pas ce type de problème qui est étudié dans le cadre de cette expérience. L’objectif
de cette expérience est de réaliser un montage non-linéaire dont toutes les composantes spectrales
impliquées sont dispersées spatialement. Dans un FOPA seul le signal est dispersé spatialement, la
pompe ne l’est pas. Ainsi, l’expérience non-linéaire la plus simple qui impliquerait deux impulsions
dispersées spatialement est de faire interagir une impulsion dispersée avec elle-même ce qui donne
lieu à de la GSH. L’objectif est d’observer le comportement des processus non-linéaires quand les
différentes composantes spectrales n’interagissent qu’avec elles-mêmes. Dans un processus de GSH
avec une impulsion femtoseconde, les différentes composantes spectrales sont couplées et il y a à
la fois de la GSH et de GSF. Le but d’utiliser une impulsion dispersée est de découpler cette GSF
comme l’illustre la figure 4.1. Pour observer ce découplage, deux perturbations seront apportés à
l’impulsion : une modulation de la phase spectrale et une modulation de l’amplitude spectrale. Dans
ces deux situations, les phénomènes non-linéaires couplés et découplés seront comparés.
F IGURE 4.1 – GSH pour a) un laser continu, b) une impulsion femtoseconde et c) une impulsion dispersée spatiale-
ment
51
4.2 Montage expérimental
Le montage commun aux deux expériences est présenté à la figure 4.2. Un oscillateur Ti :Saph
à blocage de modes opérant à 780 nm est envoyé dans un module de mise en forme temporelle
de l’impulsion qui est un modulateur acousto-optique commercial (Dazzler, compagnie Fastlite). Puis,
l’impulsion est envoyée dans une chaı̂ne laser qui amplifie par CPA jusqu’à 1.5 mJ à 1 kHz. L’impulsion
est ensuite compressée jusqu’à 33 fs et 1 mJ. Cette impulsion est ensuite envoyée dans un montage
4-f. De la même manière que dans le FOPA, un cristal, cette fois taillé de façon à favoriser l’accord de
phase du processus de GSH, est placé dans le PF. On appellera cette interaction GSHF pour domaine
des fréquences. Le faisceau de seconde harmonique est recombiné au deuxième ordre de diffraction
de façon à ce que le faisceau de sortie se propage colinéairement avec le faisceau fondamental.
Cette condition est nécessaire pour que le faisceau de sortie n’est pas de dispersion angulaire après
le dernier réseau. Pour réaliser la GSH couplée, le cristal non-linéaire sera déplacé après le montage
4-f, on appellera cette interaction GSHT pour domaine temporel. Par la suite, on sépare le faisceau
fondamental résiduel de celui de seconde harmonique avec un dichroı̈que. On mesure la phase et
l’intensité spectrale avec un RT-FROG afin d’avoir une vision intuitive de la relation de dispersion dans
l’impulsion.
Le montage 4-f est constitué de deux réseaux de 600 l/mm et, à la place des miroirs, deux lentilles
de longueur focale de 300mm. Le BBO utilisé, d’une épaisseur de 150 µm, est coupé pour un dou-
blage de type I. Par conséquent, l’onde doublée est émise avec une polarisation perpendiculaire à
l’onde fondamentale. Cependant, l’efficacité de diffraction d’un réseau est meilleure avec une polari-
sation perpendiculaire aux lignes. Ainsi, pour augmenter l’efficacité de diffraction de l’onde doublée,
une lame demi-onde est ajoutée avant le PF pour tourner la polarisation de 90◦ de l’onde fonda-
mentale. De plus, cette rotation de la polarisation permet d’avoir l’axe extraordinaire du cristal dans
le même axe que la dispersion des réseaux. Cela permet de compenser toute dispersion angulaire
supplémentaire lors de la génération avec le réseau de sortie. Finalement, comme des lentilles sont
utilisées dans le 4-f, une dispersion résiduelle dû à leur épaisseur est introduite. Celle-ci est com-
pensée par le compresseur en amont et nous avons noté les différentes positions de compresseur
qui permettent de compenser la dispersion pour le faisceau fondamental ou pour celui de seconde
harmonique.
La mesure de RT-FROG est réalisée à l’aide d’un montage maison où un masque est utilisé afin
d’obtenir les trois faisceaux nécessaires à la mesure comme illustrée à la figure 2.9.
Pour la modulation de phase, on utilisera le Dazzler afin d’introduire une dispersion d’ordre deux ou
trois. La modulation d’amplitude sera réalisée en bloquant certaines composantes spectrales dans le
compresseur afin de créer un trou dans le spectre de l’impulsion.
52
F IGURE 4.2 – Montage expérimental de la GSH dans le plan de Fourier.
L’utilisation de lentilles dans ce type de dispositif amènent certaines contraintes, notamment l’appa-
rition de dispersion et d’aberrations chromatiques. Nous avons réglé les problèmes de dispersion
grâce à l’ajout d’une phase de compensation via l’utilisation du compresseur en amont du 4-f. Cette
phase était différente selon si on souhaitait compenser pour le faisceau fondamental ou de seconde
harmonique. De la même manière, l’orientation du second réseau devait être ajustée par rapport à la
position de référence définie par le faisceau fondamental afin de recombiner correctement le faisceau
de seconde harmonique. Cette différence est due à la courbe d’accord de phase du BBO qui favorise
une génération de seconde harmonique avec une dispersion angulaire. À chaque fréquence est as-
sociée un angle pour lequel le désaccord de phase est minimisé, ce qui se traduit par une dispersion
angulaire lors de la génération. Ainsi, en utilisant une caméra et en imageant le foyer, une position
angulaire idéale du réseau a été trouvée pour corriger cette dispersion angulaire supplémentaire. Le
réseau corrige toutes les dispersions angulaires quand la tâche focale est ronde et qu’il n’est plus
possible d’imager un objet filiforme placé au PF. À titre d’exemple, le foyer du faisceau de seconde
harmonique est imagé à la figure 4.3 lorsque le deuxième réseau est placée à angle non-symétrique
au premier et qu’un objet longicorne est présent au PF. L’absence de ligne sombre dans l’image nous
indique que la dispersion angulaire est bien compensée. Aussi, comme seconde preuve de l’absence
de dispersion spatiale dans le faisceau de seconde harmonique, on peut noter que les mesures RT-
FROG subséquentes sont faites à partir de différentes portions du profil spatial. Ainsi, pour obtenir
une bonne mesure, il faut absolument que le spectre soit uniforme dans tout le profil spatial. Un pro-
53
fil inhomogène sera visible sur un spectrogramme par l’absence de symétrie attendue, par exemple
une symétrie par rapport à la fréquence centrale pour un spectre gaussien avec une phase spectrale
constante.
Comme indiqué plus haut, la modulation de phase se fait grâce à un Dazzler. La première modulation
étudiée est une modulation du deuxième ordre. La figure 4.4 présente les spectrogrammes RT-FROG
obtenus pour les faisceaux générés par GSHF et GSHT pour une dispersion du second ordre positive
et négative. On peut voir que les spectrogrammes entre la GSHF et GSHT ont une forme similaire et
il ne semble pas avoir une différence entre les impulsions générés par ces deux méthodes.
F IGURE 4.4 – Spectrogrammes RT-FROG pour un faisceau avec une dispersion du second ordre négative généré
par a) GSHF et b) GSHT et un faisceau avec une dispersion du second ordre positive généré par c) GSHF et d)
GSHT
Par la suite, une dispersion d’ordre trois a été ajoutée à l’impulsion. Les résultats sont présentés à la
figure 4.5. On note que les spectrogrammes RT-FROG sont très différents entre les deux méthodes.
On voit de façon très intuitive la dispersion d’ordre trois dans le spectre fondamental (a) : les ailes
du spectre sont envoyées vers la queue de l’impulsion. En GSHF (b), on obtient le même type de
54
dispersion que l’onde fondamentale car les deux spectrogrammes sont très similaires. On voit très
bien qu’il n’y a pas de couplage entre les différentes longueurs d’onde et tout le spectre est doublé
fréquence par fréquence et chaque fréquence reprend la même place dans l’impulsion. Le couplage
non-linéaire dans la GSHT (c) fait en sorte que les ailes du spectre fondamental interagissent en
GSF pour générer la seconde harmonique de la fréquence centrale. Par conséquent le trou spectral
dans la queue de l’impulsion fondamentale est comblée. Ces spectrogrammes (b-c) indiquent que la
phase spectrale de la GSHF conserve celle de l’onde fondamentale alors que la GSHT ne la conserve
pas. Pour s’en convaincre, on peut appliquer l’algorithme de reconstruction FROG pour retrouver les
phases spectrales. Ces phases reconstruites sont présentées à la figure 4.6. Sur ce graphique, il est
évident que la GSHF conserve la phase spectrale de l’onde fondamentale. Il y a un facteur deux entre
les échelles de phases de l’onde fondamentale et des ondes de seconde harmonique car la relation
de phase est ϕGSH = 2ϕf comme il a été vu à l’équation non-linéaires 2.10. Finalement, la phase en
GSHT est très différente de l’onde fondamentale car elle est altérée par le processus de couplage
entre les fréquences.
F IGURE 4.5 – Spectrogrammes RT-FROG pour une impulsion avec une dispersion du troisième ordre pour a) l’onde
fondamentale, b) l’onde générée par GSHF et c) l’onde générée par GSHT
Pour la modulation d’amplitude, un trou a été introduit dans le spectre fondamental et le spectre en
seconde harmonique a été enregistré. De plus, afin de montrer que le couplage entre les fréquences
est responsable des structures observées en GSHT, on a allongé l’impulsion en ajoutant de la dis-
persion d’ordre deux. La dérive de fréquence induite par la dispersion d’ordre deux devrait empêcher
les différentes composantes spectrales de se voir. Cette dispersion a été ajoutée en déplaçant la
position des réseaux dans le compresseur car le Dazzler ne pouvait générer une dispersion de cet
ordre de grandeur. La figure 4.7 présente les spectres en GSH en fonction de la durée de l’impulsion
fondamentale. Une durée négative fait référence à une dispersion négative, toutefois on peut voir que
le processus n’est pas influencé par le signe de la dispersion est que le résultat est symétrique par
rapport à la durée la plus courte. Comme attendu, en GSHT, le trou dans le spectre est complété par
le phénomène de couplage entre les fréquences et il faut étirer l’impulsion jusqu’à 2.5 ps pour com-
mencer à supprimer cet effet de couplage. En GSHF, le trou est toujours conservé et il n’y a pas ce
55
F IGURE 4.6 – Phases spectrales reconstruites des ondes fondamentale et de seconde harmonique. Un facteur deux
sur les échelles entre les ondes fondamental et de seconde harmonique est appliqué à des fins de comparaison.
phénomène de couplage fréquentiel. Par ailleurs, l’étirement de l’impulsion entraı̂ne une diminution
de l’efficacité du processus de GSHT, relatif à la diminution de l’intensité pic du fondamental. Il n’y a
pas ce problème en GSHF parce que la durée au PF, d’environ 6 ps, est beaucoup plus longue que
l’impulsion initiale et par conséquent l’intensité au PF est constante malgré la dispersion introduite
par le compresseur.
F IGURE 4.7 – Spectres de la GSH en fonction de la durée de l’impulsion fondamentale pour une interaction a) dans
le domaine du temps et b) dans le domaine des fréquences.
Finalement, on note que l’efficacité absolue de la GSHF est de 5 % alors qu’elle était d’un peu plus
que 30 % pour la GSHT. Cette différence n’est pas une conséquence du système et sera développée
plus en profondeur dans la section suivante.
56
4.4 Discussion
Pour interpréter les résultats de la section précédente, un modèle mathématique simple est développé
pour différencier les interactions dans le domaine temporel et fréquentiel. Pour ce faire, on utilise
l’équation 2.1 de la polarisation non-linéaire d’ordre deux qui dit que le champ généré en seconde
harmonique est dû à un produit de deux champs électriques dans une représentation temporelle.
Dans les paragraphes suivants, il peut rapidement y avoir une confusion entre les termes tempo-
rels et fréquentiels à savoir s’il est question de l’interaction non-linéaire ou bien du domaine de la
représentation du champ électrique. Pour les distinguer, il faut observer si le terme interaction ou
représentation est utilisé.
est l’équation qui décrit l’interaction dans le domaine temporel. Son équivalent en représentation
fréquentielle est :
où ∗ dénote un produit de convolution. C’est cette convolution spectrale qui est responsable de tous
les effets de couplages observés et qui expliquent qu’on a simultanément de la GSH et de la GSF.
Pour l’interaction dans le domaine fréquentiel, il faut trouver une équation qui imite le comportement
d’un montage 4-f. Tout d’abord, il faut utiliser un filtre spectral, Fi , pour obtenir une bande réduite
comme celle présente au PF : E(ω) · Fi . Ensuite, il faut appliquer le processus non-linéaire de seconde
harmonique, c’est-à-dire une auto-convolution spectrale : (E(ω) · Fi ) ∗ (E(ω) · Fi ). Finalement, il faut
appliquer tous les filtres fréquentiels possibles et faire la somme de ces interactions : ni=0 (E(ω) · Fi )∗
∑
(E(ω) · Fi ). Afin d’obtenir un résultat analytique, on utilise le filtre le plus fin possible soit un delta de
Dirac δ(ω). Par conséquent la somme devient une intégrale :
57
∫ ∞
EGSHF (ω) ∝ (Ef (ω)δ(ω − ωi )) ∗ (Ef (ω)δ(ω − ωi )) dωi (4.3)
∫−∞
∞
EGSHF (ω) ∝ Ef (ωi )Ef (ωi )(δ(ω − ωi ) ∗ δ(ω − ωi ))dωi
∫−∞
∞
EGSHF (ω) ∝ Ef2 (ωi )δ(ω − 2ωi )dωi
∫−∞
∞
ω ))
( (
EGSHF (ω) ∝ Ef2 (ωi )δ
−2 ωi − dωi
−∞ 2
(ω ) (ω )
EGSHF (ω) ∝ Ef Ef
2 2
EGSHF (2ω) ∝ Ef (ω)Ef (ω) (4.4)
On voit que ce qui était une convolution spectrale pour une interaction dans le domaine temporel est
devenue une multiplication pour une interaction dans le domaine fréquentiel. Le facteur 2 dans l’argu-
ment de l’équation 4.4 est présent pour déplacer la fréquence centrale de ω0 à 2ω0 : un phénomène
attendu en GSH. Aussi, ce facteur 2 a pour effet d’élargir le spectre fondamental par un facteur 2 tel
que le ratio largeur spectrale sur fréquence centrale de l’impulsion reste constant. Toutefois, puisque
le spectre fondamental est mis au carré, la plupart du temps la largeur spectrale en seconde harmo-
√
nique est plus faible qu’un facteur 2. Pour une gaussienne, le spectre est plus large d’un facteur 2,
on obtient le même résultat pour une gaussienne interagissant dans le domaine temporel. L’équivalent
dans la représentation temporelle de l’équation 4.4 est :
En résumé, la GSHT conserve l’amplitude complexe temporelle, mais convolue l’amplitude complexe
spectrale, alors que la GSHF conserve l’amplitude complexe spectrale et convolue l’amplitude com-
plexe temporel.
⏐∫ ∞
⏐2
−iωt
⏐ ⏐
IRT −F ROG (ω, τ ) = ⏐⏐ E(t) · I(t − τ ) e dt · ⏐⏐ (4.6)
−∞
Il est attendu que la phase spectrale soit transférée linéairement en GSHF et que la phase temporelle
le soit en GSHT :
58
EGSHT (t) = |EGSHT | eiϕGSHT (t) ∝ Ef2 (t) = |Ef |2 ei2ϕf (t) (4.7)
EGSHF (2ω) = |EGSHF | eiϕGSHF (ω) ∝ Ef2 (ω) = |Ef |2 ei2ϕf (ω) . (4.8)
Pour la dispersion de second ordre, présentée à la figure 4.8, on retrouve la similarité des spectro-
grammes en GSHT et en GSHF comme pour les spectrogrammes expérimentaux présentée à la fi-
gure 4.4. Ces spectrogrammes sont identiques et ne mettent pas en évidence toutes les conséquences
du modèle mathématique. Cela s’explique par le fait que pour une impulsion gaussienne la phase
spectrale d’ordre deux est directement reliée à la phase temporelle d’ordre deux. Ainsi même si la
GSHT ne transfert que la phase temporelle, la phase spectrale est aussi transférée à cause de cette
relation particulière entre les phases du second ordre pour impulsion gaussienne et vice-versa pour
la GSHF.
F IGURE 4.8 – Spectrogrammes RT-FROG théoriques pour un faisceau avec une dispersion du second ordre négative
généré par a) GSHF et b) GSHT et un faisceau avec une dispersion du second ordre positive généré par c) GSHF
et d) GSHT.
Il a été vu qu’il est plus aisé de faire ressortir la différence entre les deux processus en ajoutant
de la dispersion d’ordre trois. Les spectrogrammes théoriques présentés à la figure 4.9 suivent très
bien les résultats expérimentaux présentés à la figure 4.5. Le RT-FROG qui est sensible à la phase
spectrale montre très bien expérimentalement et théoriquement qu’en GSHF la phase spectrale est
transférée linéairement et que la GSHT est spectralement une convolution du spectre fondamental.
C’est la première fois qu’un transfert linéaire de la phase est montré en GSH et nous nommons ce
phénomène la linéarisation du non-linéaire. Cette linéarisation est très évidente dans le graphique de
la phase reconstituée des spectrogrammes RT-FROG à la figure 4.6.
Pour expliquer la transition entre GSHF et GSHT, on s’intéresse désormais à l’influence de la largeur
de la fenêtre Fi . Pour cela, on augmente progressivement sa largeur, en passant d’un delta de Dirac
à une gaussienne correspondant à l’intégralité du spectre. Ces résultats sont présentés figure 4.10.
59
F IGURE 4.9 – Spectrogrammes RT-FROG théorique pour une impulsion avec une dispersion du troisième ordre
pour a) l’onde fondamentale, b) l’onde générée par GSHF et c) l’onde générée par GSHT.
Le spectrogramme du fondamental est présenté à la figure 4.10 (a). Les figures 4.10(b) à (i) corres-
pondent à des fenêtres spectrales d’une largeur de 0.2nm à 200nm FWHM. La figure 4.10 (j) présente
le spectre obtenu par GSHT. On observe une modification notable du spectrogramme pour une lar-
geur de 20nm FWHM, tandis que dans le cas d’une largeur de 200nm FWHM (figure 4.10 i)), on
retrouve le spectrogramme obtenu par GSHT. Au fur et à mesure que la largeur du filtre augmente, on
commence à voir les phénomènes de couplages fréquentiels. À partir d’une largeur de filtre 20 nm,
seulement les fréquences spectralement proche se couplent entre elles pour générer la fréquence
centrale, mais cet effet augmente en portée avec la largeur du filtre. Dans le cadre de l’expérience, la
largeur à mi-hauteur du spectre à un foyer au PF était de 0.1 nm. On voit que pour cette résolution,
l’approximation du delta de Dirac est valide. Cette étude confirme que l’équation de la GSHF 4.3 est
une généralisation de l’équation 4.2 de la GSHT.
Le modèle mathématique permet aussi d’expliquer ce qui a été observé en modulation d’amplitude.
Le trou dans le spectre de l’onde fondamentale est rempli par la convolution spectrale de l’interaction
temporelle, alors qu’il est conservé pour une interaction fréquentielle, car le spectre initial est unique-
ment mis au carré. Pour s’en convaincre, le spectre initial au carré est tracé avec les spectres de GSH
à la figure 4.11. Le spectre de GSHT est tracé à la fois lorsque celui-ci est obtenu avec une impulsion
initiale de 2 ps (gris) et pour une impulsion initiale limitée en transformée de Fourier (violet). On re-
marque que le spectre de l’impulsion initiale au carré (jaune) ne correspond pas tout à fait au spectre
de GSHF (noire). Toutefois lorsqu’on tient compte de l’accord de phase du cristal comme il a été vu à
l’équation 2.17 (IGSH = K 2 If2 sinc2 (∆kL/2)), on remarque que le spectre fondamental (orange) suit
très fidèlement le spectre de GSHF. Ceci constitue une preuve supplémentaire que la GSHF est une
60
F IGURE 4.10 – Spectrogrammes RT-FROG théoriques pour la (b-i) GSHF avec un filtre fréquentiel Fi allant de 0.2
nm à 200 nm. a) présente le spectrogramme RT-FROG pour l’onde fondamentale et j) celui de la GSHT.
multiplication spectrale. Une représentation visuelle de l’effet de la fonction sinc2 (∆kL/2) est obtenue
en plaçant un cristal plus épais (1mm) au PF et est illustré à la figure 4.12.
La taille minimale du trou dans le spectre de l’impulsion fondamentale qui peut être transféré est
directement liée à la résolution spectrale du 4-f. Si le trou est trop fin par rapport à la résolution
spectrale au PF et que les fréquences de part et d’autre du trou sont en mesure d’interagir entre elles
dans un foyer, alors le trou sera comblé même en GSHF. On peut aussi voir cet énoncé dans une
représentation temporelle, toute modulation d’amplitude spectrale qui correspond à une impulsion
plus longue que celle au PF ne pourra être transférée. Dans le cadre de cette expérience, la durée
au PF était de 6 ps et la modulation spectrale correspondait à un spectre d’une impulsion de 360
fs. Cette durée au PF explique aussi la constance du processus en fonction de l’allongement de
l’impulsion initiale. Tant que l’impulsion initiale est d’une durée inférieure au PF, l’intensité au cristal
n’est pas affectée ou dans d’autres termes tant que la dispersion au PF est dominée par le montage
4-f et non celle de l’impulsion initiale, l’intensité est constante au PF.
Finalement, la question de l’efficacité absolue est abordée. La GSHF avait une efficacité plutôt faible
61
F IGURE 4.11 – Spectres de l’impulsion fondamentale mis au carré (jaune) et lorsqu’on tient compte de sa courbe
d’accord de phase (orange), de l’onde de GSHF (noire) et de l’onde de GSHT lorsque l’impulsion initiale n’est pas
allongée (violet) et lorsqu’elle l’est à 2 ps (gris).
F IGURE 4.12 – Spectre de seconde harmonique sur une carte fluorescente pour un cristal au plan de Fourier trop
épais. On observe la fonction sinc2 en fonction de la fréquence.
de 5 % alors que celle de la GSHT était supérieur à 30 %. La raison principale de cette différence est
la faible intensité au PF. Typiquement, pour avoir une bonne conversion, il faut obtenir une intensité
d’environ 100 GW/cm2 . Dans le cadre de cette expérience, l’intensité au PF était légèrement inférieure
à 1 GW/cm2 . En augmentant l’intensité, l’efficacité de conversion devrait augmenter. Une si faible
intensité au PF est obtenue car le spectre est dispersé sur 15 mm et focalisé sur 25 µm dans la
dimension transverse. Puisque le spectre est dispersé sur une surface relativement grande la GSHF
est tout à fait appropriée pour doubler des faisceaux avec beaucoup d’énergie ou avec une large
bande-spectrale.
Dans cette section, quelques idées sur la génération de seconde harmonique dans le domaine
fréquentiel sont développées.
Premièrement, toutes les expériences réalisées ont été faites avec des impulsions gaussiennes car
elles forment la base naturelle de la propagation laser linéaire. La théorie montre que tant en GSHF
√
qu’en GSHT, l’impulsion de seconde harmonique est plus courte d’un facteur 2 par rapport à l’impul-
sion fondamentale pour une impulsion gaussienne. Cet aspect a été observé, mais pas suffisamment
62
étudié pour montrer des résultats expérimentaux. Toutefois, il devrait être possible d’utiliser d’autres
formes d’impulsions pour tenter d’obtenir des impulsions plus courtes en GSHF. Par exemple, si un
spectre avec un profil rectangulaire est utilisé, le spectre doublé serait deux fois plus large (le facteur
2 dans les équations 4.4 4.5) et le fait qu’il soit au carré ne réduirait pas la bande spectrale. Ainsi, sa
durée temporelle serait réduite d’un facteur 2.
Deuxièmement, tout comme dans le FOPA, plusieurs cristaux peuvent être utilisés dans le PF afin
de doubler correctement toute la bande spectrale. Une autre approche est d’utiliser des cristaux à
domaines inversés dont la période varie transversalement pour former un éventail comme dans le
FOPA de Phillips et al. [63]. Cela permettrait d’obtenir des impulsions de quelques cycles-optiques
dans l’ultraviolet à partir d’impulsions ultra-courtes dans l’infrarouge. Cela est intéressant dans la
mesure où les optiques et les phénomènes non-linéaires pertinents ont été très bien développés
dans la dernière décennie afin obtenir des impulsions ultra-courtes dans l’infrarouge [10, 64]. Cette
technologie peut être directement transférable dans l’ultraviolet en ajoutant un module de GSHF en
aval. En fait, d’une façon beaucoup plus générale, il est possible de directement transférer la phase
spectrale à des plages de longueurs d’onde où aucun module de mise en forme de l’impulsion existe.
Par exemple, on pourrait penser à doubler dans deux PF successifs une impulsion Ti :Saph afin
d’atteindre la plage de longueur d’onde autour de 200 nm et pouvoir mettre en forme cette impulsion
à partir des modules de mise en forme à 800 nm qui seraient installés en amont des deux montages
de GSHF. Actuellement, aucune technologie ne permet d’obtenir un effet similaire.
Troisièmement, toute la théorie développée pour la seconde harmonique pourrait être réutilisée pour
d’autres phénomènes non-linéaires. La seule restriction est que toutes les ondes impliquées doivent
être dispersées spatialement dans le PF. Pour cette raison, cette théorie n’est pas applicable au FOPA
où une pompe large bande dispersée temporellement est utilisée. Néanmoins, la théorie développée
se généralise aisément à des processus non-linéaires d’ordres supérieurs. Un processus non-linéaire
d’ordre trois d’intérêt, qui n’a pas été développé dans ce mémoire, est la conjugaison de phases
optiques. Il est utilisé pour inverser la phase spatiale d’une onde. Il serait intéressant de voir si sa
généralisation dans le plan de Fourier permettrait d’inverser la phase temporelle et ainsi obtenir une
impulsion dispersée anormalement à partir d’une impulsion dispersée normalement.
Enfin, concrètement, il manque une explication pour la représentation temporelle de l’interaction dans
le domaine des fréquences. L’équation 4.5 montre que le champ électrique de seconde harmonique
en sortie de 4-f est une convolution des champ électrique de l’onde fondamentale compressé par un
facteur 2. Le terme facteur 2 peut s’expliquer par le fait que le champ électrique en seconde harmo-
nique doit osciller deux fois plus vite que celui de l’onde fondamentale. Toutefois, l’opérateur convo-
lution semble mystérieux car il implique mathématiquement qu’une réplique symétrique de l’onde a
été créée et inversé et que celle-ci ait été intégrée pour tous les délais possibles. Cette réplique de
l’impulsion n’est créée par aucun élément optique dans le montage 4-f. De plus, qu’est-ce qui définit
le zéro de l’axe du temps pour créer cette réplique ? Je n’ai trouvé aucune explication satisfaisante
pour ce problème hors mis le fait qu’elle est la contrepartie de la multiplication dans la représentation
fréquentielle.
63
C HAPITRE 5
C ONCLUSION
λwin
∆t =
gc cos(θd )
Cette expression analytique a été comparée à la durée obtenue via le formalisme de Kostenbauder,
montrant un excellent accord.
La première expérience non-linéaire a été de construire un OPA dans un 4-f afin d’obtenir un FOPA.
Le FOPA est une technique qui a été développée à l’INRS et publiée en 2014 qui permet de résoudre
les problèmes de largeur de bande dans les OPA pour les impulsions ultra-courtes. En effet, pour
des impulsions ayant des plages spectrales s’étendant sur plus qu’un octave, il est très difficile de
trouver une longueur de cristal non-linéaire qui permet d’amplifier toute la bande avec un gain raison-
nable. Ainsi, l’idée du FOPA est apparue comme étant une solution idéale puisqu’elle permet d’utiliser
au PF plusieurs cristaux où chacun d’eux est adapté à la bande spectrale pertinente. Grâce à cette
technique, de très larges spectres peuvent être amplifiés sans perdre de la bande spectrale. Dans le
cadre de cette maitrise, l’objectif du FOPA construit était de montrer la capacité d’augmenter l’énergie
de sortie par rapport au premier FOPA construit à l’INRS. Pour ce faire, l’idée était d’obtenir la même
intensité au PF, mais en apportant dix fois plus d’énergie. Cela a été réalisé en utilisant des miroirs
cylindriques au lieu de sphérique. Aussi, un nouveau schéma de pompage a été utilisé avec deux
faisceaux de pompe gaussiens se propageant de façon presque colinéaire côte-à-côte et interagis-
sant de façon non-colinéaire avec l’amorce dans les cristaux. Cela a permis d’utiliser uniquement
deux cristaux au lieu de quatre par rapport au premier FOPA. En appliquant tous ces changements,
une amplification de 0.4 mJ à 13 mJ d’une amorce à 1.8 µm supportant un spectre de moins de trois
cycles optiques a été réalisée à l’aide de 79 mJ de pompe. Tout le spectre a été amplifié sans perte
65
dans les ailes et avec une efficacité au PF de plus de 20 % soit une efficacité de photons à photons
de 45 %. Cette excellente efficacité est légèrement ternie par le fait que le montage 4-f a une faible
transmission de 33 %. Un des réseaux a été légèrement endommagé lors de l’alignement du FOPA
et pourrait expliquer cette faible valeur. Si ce n’est pas le cas, alors probablement que les réseaux
sont mal adaptés pour diffracter toute la bande spectrale de façon efficace. Néanmoins, il devrait
être possible d’obtenir plus d’énergie en sortie de ce FOPA en utilisant plus d’énergie de pompe car
l’efficacité de l’amplification est constante avec l’énergie de la pompe ce qui laisse présager que le
seuil de saturation de l’amplificateur n’a pas été atteint. Afin d’amener plus d’énergie de pompe, il
faut améliorer la transmission du module de mise en forme spatial de la pompe qui n’était que de 45
% à cause de ratio de lentilles inadéquates et de manque de revêtement anti-reflet sur celles-ci. Par
ailleurs, l’amplification ne semble pas avoir affecté le profil spatial du faisceau puisque celui-ci semble
similaire à celui de sortie. De même, la synchronisation des pompes et leur durée doivent être suf-
fisantes puisqu’aucun effet de couplage spatio-temporel qui altère le faisceau n’a été observé lors
de l’amplification. Cependant, à cause de manque de temps et à la nature de distributions de temps
de faisceau au laboratoire ALLS, la caractérisation temporelle n’a pu être complétée et il se pourrait
que des couplages spatio-temporelles non diagnostiqués soient présents. L’impulsion d’amorce a été
compressée dans du verre jusqu’à 17.5 fs, mais la durée de l’impulsion amplifiée n’a pu être mesurée
ni la stabilité de la CEP. Si, comme dans le premier FOPA, les propriétés temporelles du faisceau
amplifié sont similaires à ceux du faisceau d’amorce, alors ce laser serait le laser le plus intense au
monde dans sa gamme spectrale.
La deuxième expérience réalisée a été de construire un module de GSH et de comparer son com-
portement pour une interaction dans le domaine temporel et dans le domaine spectral. Il était attendu
que dans le domaine spectral, le couplage fréquentiel soit presque inexistant et qu’il soit prédominant
dans le domaine temporel. Afin de mieux comprendre les phénomènes en jeu, un simple modèle
mathématique a été dérivé :
De ce modèle, il est aisé de voir qu’en GSHT l’amplitude et la phase temporelles sont transférées
dans l’onde de seconde harmonique, mais que l’amplitude et la phase spectrale sont perdues à
cause de la convolution, tandis qu’en GSHF c’est le comportement opposé qui est obtenu. Ce modèle
mathématique a été confirmé par des expériences dans lesquelles la phase spectrale et l’amplitude
spectrale de l’onde fondamentale ont été modulées. La première modulation a été d’introduire de la
dispersion d’ordre deux. Toutefois, il n’y a eu aucune différence sur les spectrogrammes RT-FROG
entre la GSHF et la GSHT. Cela s’explique par le fait que pour des impulsions gaussiennes, la phase
spectrale d’ordre deux est directement reliée à la phase temporelle d’ordre deux, ainsi les deux types
d’interactions conservent les propriétés spectrales. En ajoutant à la place de la dispersion spectrale
d’ordre trois, une différence notable a été observée dans les spectrogrammes. Le spectrogramme de
la GSHF et de l’onde fondamentale étaient équivalent. En effet, les ailes du spectre se retrouvaient
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en queue d’impulsion et les fréquences centrales dans le front. En GSHT, le couplage fréquentiel était
responsable de GSF en queue d’impulsion et dès lors le spectrogramme indiquait que la fréquence
centrale était présente dans toute l’impulsion. Ces spectrogrammes RT-FROG étaient en excellent
accord avec le modèle mathématique. Subséquemment, une modulation d’amplitude a été réalisée
en introduisant un trou dans le spectre de l’impulsion fondamentale. À cause, du couplage fréquentiel
ce trou était comblé dans le spectre de la GSHT. Pour inhiber ce couplage fréquentiel, il a fallu allonger
l’impulsion fondamentale de 33 fs à 2 ps. En GSHF, le couplage était intrinsèquement absent, par
conséquent le trou dans le spectre était conservé. Un excellent accord entre le spectre fondamental
et celui de GSHF a été obtenu pour cette expérience lorsqu’on tient compte de la courbe d’accord de
phase pour le cristal de BBO de 150 µm utilisé. De plus, il a été observé que l’efficacité du processus
de GSH pour une interaction dans le domaine fréquentiel n’est pas affectée par la durée de l’impulsion
fondamentale tant que celle-ci est inférieure à celle au PF. Ce n’est pas le cas en GSHT, où l’efficacité
est directement liée à l’intensité de l’impulsion. Il faut toutefois noter que pour l’impulsion fondamentale
la plus courte, une efficacité de plus de 30 % a été obtenue en GSHT alors qu’elle n’était que de 5 %
en GSHF. Cette différence est due à la faible intensité qui a été obtenue au PF à cause de la dispersion
des composantes spectrales sur un axe spatial. Cet aspect est un avantage si l’impulsion à doubler
est de haute énergie. Aussi, tout comme dans un FOPA, plusieurs cristaux peuvent être utilisés pour
obtenir une meilleure efficacité sans rien compromettre sur la bande spectrale doublée. Finalement,
comme la GSHF conserve l’amplitude et la phase spectrale, elle pourrait être utilisée deux fois de suite
en aval d’un module de mise en forme temporelle d’impulsion infrarouge afin d’obtenir un module de
mise en forme temporelle d’impulsion dans l’ultraviolet, un dispositif qui n’existe pas actuellement.
Finalement, les interactions non-linéaires dans le domaine de Fourier permettent d’outrepasser la li-
mite fondamentale entre gain et bande spectrale en permettant l’utilisation de plus d’un amplificateur
en parallèle. Aussi, les propriétés des faisceaux obtenus sont différentes de leurs équivalents dans
le domaine temporel lorsque tous les faisceaux impliqués dans le processus non-linéaire sont dis-
persés. Ainsi, tous les phénomènes non-linéaires pourraient être revisités afin de les observer dans
le domaine fréquentiel. Un des phénomènes d’intérêt serait la conjugaison optique de phase et d’ob-
server si la phase temporelle tout comme la phase spatiale pourrait être inversée. Cela permettrait
d’obtenir des impulsions dispersées anormalement à partir d’impulsions dispersées normalement.
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R ÉF ÉRENCES
[1] A. E INSTEIN. “Über einen die Erzeugung und Verwandlung des Lichtes betreffenden heuristi-
schen Gesichtspunkt”. Annalen der Physik 17 (1905), p. 132.
[2] M. G ÖPPERT-M AYER et M. B ORN. “Über Elementarakte mit zwei Quantensprüngen”. Annalen
der Physik 401 (1931), p. 273.
[3] T. M AIMAN. “Stimulated optical radiation in ruby” (1960).
[4] W. K AISER et C. G ARRETT. “Two-Photon Excitation in CaF2 :Eu2+”. Physical Review Letters 7
(1961), p. 229.
[5] P. F RANKEN et al. “Generation of Optical Harmonics”. Physical Review Letters 7 (1961), p. 118.
[6] E. I PPEN, C. S HANK et A. D IENES. “Passive mode locking of the cw dye laser”. Physical Review
Letters 21 (1972), p. 348.
[7] D. S TRICKLAND et G. M OUROU. “Compression of amplified chirped optical pulses”. Optics Com-
munications 56 (1985), p. 219.
[8] A. W EINER. Femtosecond optical pulse shaping and processing. T. 19. 1995, p. 161–237.
[9] A. B ALTUSKA, T. F UJI et T. KOBAYASHI. “Visible pulse compression to 4 fs by optical parametric
amplification and programmable dispersion control.” Optics letters 27 (2002), p. 306–308.
[10] E. M ATSUBARA et al. “Generation of 2.6 fs optical pulses using induced-phase modulation in a
gas-filled hollow fiber”. Journal of the Optical Society of America B 24 (2007), p. 985.
[11] C. G U et al. “Digital micromirror device-based ultrafast pulse shaping for femtosecond laser”.
Optics Letters 40 (2015), p. 2870–2873.
[12] R. A. B AUMGARTNER et R. L. B YER. “Optical Parametric Amplification”. IEEE Journal of Quan-
tum Electronics 15 (1979), p. 432–444.
[13] N. W. E NCYCLOPEDIA. Gas lasers. 2014.
[14] P. B. C ORKUM. “Plasma perspective on strong field multiphoton ionization”. Physical Review
Letters 71 (1993), p. 1994–1997.
[15] P C OLOSIMO et al. “Scaling strong-field interactions towards the classical limit”. Nat Phys 4
(2008), p. 386–389.
[16] B. S HAN et Z. C HANG. “Dramatic extension of the high-order harmonic cutoff by using a long-
wavelength driving field”. Physical Review A 65 (2001), p. 20–23.
[17] B. E. S CHMIDT et al. “High harmonic generation with long-wavelength few-cycle laser pulses”.
Journal of Physics B : Atomic, Molecular and Optical Physics 45 (2012), p. 074008.
[18] S. G HIMIRE et al. “Observation of high-order harmonic generation in a bulk crystal”. Nature
Physics 7 (2011), p. 138.
[19] G VAMPA et al. “Linking high harmonics from gases and solids”. Nature 522 (2015), p. 462–464.
[20] M. H OHENLEUTNER et al. “Real-time observation of interfering crystal electrons in high-harmonic
generation.” Nature (2015).
[21] P. M AZZONE et J. T HORAC. “P. Mazzone, J. Thorac. Oncol. 3, 774 (2008)”. Oncol. 3 (2008),
p. 774.
[22] K. N AMJOU et al. “Determination of exhaled nitric oxide distributions in a diverse sample popula-
tion using tunable diode laser absorption spectroscopy”. Applied Physics B : Lasers and Optics
85 (2006), p. 427–435.
69
[23] A. D UBIETIS, G. J ONUSAUSKAS et A. P ISKARSKAS. “Powerful femtosecond pulse generation by
chirped and stretched pulse parametric amplification in BBO crystal”. Optics Communications
88 (1992), p. 437.
[24] D. H ERRMANN et al. “Generation of sub-three-cycle, 16 TW light pulses by using noncollinear
optical parametric chirped-pulse amplification.” Optics letters 34 (2009), p. 2459–2461.
[25] X. G U et al. “Generation of carrier-envelope-phase-stable 2-cycle 740-µJ pulses at 2.1-µm car-
rier wavelength”. Optics Express 17 (2009), p. 62–69.
[26] C VOZZI et al. “Millijoule-level phase-stabilized few-optical-cycle infrared parametric source”.
Optics Letters 32 (2007), p. 2957–2959.
[27] Y. Y IN et al. “High-efficiency optical parametric chirped-pulse amplifier in BiB 3O 6 for gene-
ration of 3 mJ, two-cycle, carrier-envelope-phase-stable pulses at 17 µm”. Optics Letters 41
(2016), p. 1142.
[28] S W ITTE et al. “A source of 2 terawatt, 2.7 cycle laser pulses based on noncollinear optical
parametric chirped pulse amplification.” Optics express 14 (2006), p. 8168–8177.
[29] Y. D ENG et al. “Carrier-envelope-phase-stable, 1.2 mJ, 1.5 cycle laser pulses at 2.1 µm”. Optics
Letters 37 (2012), p. 4973.
[30] O. D. M ÜCKE et al. “Scalable Yb-MOPA-driven carrier-envelope phase-stable few-cycle para-
metric amplifier at 1.5 µm”. Optics letters 34 (2009), p. 118–120.
[31] C. L I et al. “Generation of carrier-envelope phase stabilized intense 1.5 cycle pulses at 1.75
µm.” Optics express 19 (2011), p. 6783–6789.
[32] K.-H. H ONG et al. “High-energy, phase-stable, ultrabroadband kHz OPCPA at 2.1 um pumped
by a picosecond cryogenic Yb :YAG laser”. Optics Express 19 (2011), p. 15538.
[33] G. K RAUSS et al. “Synthesis of a single cycle of light with compact erbium-doped fibre techno-
logy”. Nat Photon 4 (2010), p. 33–36.
[34] S.-W. H UANG et al. “High-energy pulse synthesis with sub-cycle waveform control for strong-
field physics”. Nat Photon 5 (2011), p. 475–479.
[35] C. M ANZONI et al. “Coherent pulse synthesis : Towards sub-cycle optical waveforms”. Laser and
Photonics Reviews 9 (2015), p. 129–171.
[36] C. M ANZONI et al. “Coherent synthesis of ultra-broadband optical parametric amplifiers”. Optics
Letters 37 (2012), p. 1880.
[37] A. H ARTH et al. “Two-color pumped OPCPA system emitting spectra spanning 15 octaves from
VIS to NIR”. Optics Express 20 (2012), p. 3076.
[38] D. H ERRMANN et al. “Investigation of two-beam-pumped noncollinear optical parametric chirped-
pulse amplification for the generation of few-cycle light pulses.” Optics express 18 (2010),
p. 4170–4183.
[39] H. I BRAHIM et al. “Tabletop imaging of structural evolutions in chemical reactions demonstrated
for the acetylene cation.” Nature communications 5 (2014), p. 4422.
[40] W. J. S CHREIER et al. “Thymine dimerization in DNA is an ultrafast photoreaction.” Science 315
(2007), p. 625–9.
[41] B S HEEHY, B WALKER et L. F. D I M AURO. “Phase Control in the Two-Color Photodissociation of
HD+”. Physical Review Letters 74 (1995), p. 4799–4802.
[42] D. R AY et al. “Ion-energy dependence of asymmetric dissociation of D2 by a two-color laser
field”. Physical Review Letters 103 (2009), p. 1–4.
70
[43] A. F LEISCHER et al. “Spin angular momentum and tunable polarization in high-harmonic gene-
ration”. Nat Photon 8 (2014), p. 543–549.
[44] O. K FIR et al. “Generation of bright phase-matched circularly-polarized extreme ultraviolet high
harmonics”. Nat Photon 9 (2015), p. 99–105.
[45] N D UDOVICH et al. “Measuring and controlling the birth of attosecond XUV pulses”. Nat Phys 2
(2006), p. 781–786.
[46] R. W. B OYD. Nonlinear optics. 2nd. Academic press, 2003.
[47] N. G ODBOUT. Note de cours de Fondements de photonique. Laboratoire des fibres optiques,
2014.
[48] J. D EROCHETTE. Raman Spectra of Carbonates. 2015.
[49] T. B RABEC et F. K RAUSZ. “Nonlinear Optical Pulse Propagation in the Single-Cycle Regime”.
Physical Review Letters 78 (1997), p. 3282–3285.
[50] D. N. N IKOGOSYAN. Nonlinear Optical Crystals : A Complete Survey. Springer, 2005.
[51] A. B ALTU ŠKA, T. F UJI et T. KOBAYASHI. “Controlling the carrier-envelope phase of ultrashort light
pulses with optical parametric amplifiers”. Physical Review Letters 88 (2002), p. 133901.
[52] T. W ILHELM, J. P IEL et E. R IEDLE. “Sub-20-fs pulses tunable across the visible from a blue-
pumped single-pass noncollinear parametric converter”. Optics letters 22 (1997), p. 1494.
[53] a D UBIETIS, R B UTKUS et A. P ISKARSKAS. “Trends in chirped pulse optical parametric amplifi-
cation”. IEEE Journal of Selected Topics in Quantum Electronics 12 (2006), p. 163–172.
[54] H. S UCHOWSKI, G. P ORAT et A. A RIE. “Adiabatic processes in frequency conversion”. Laser
and Photonics Reviews 8 (2014), p. 333–367.
[55] Z. C HANG. Fundamentals of Attosecond Optics. CRC Press, 2011.
[56] G. A. KOSTENBAUDER. “Ray-pulse matrices - a simple formulation for dispersive optical system-
s”. IEEE Journal of Quantum Electronics 26 (1990), p. 1148.
[57] S. A KT ÜRK et al. “First-order spatiotemporal distortions of gaussian pulses and beams”. Optics
express 13 (2005), p. 8642.
[58] J. H. O DHNER et R. J. L EVIS. “High-energy noncollinear optical parametric amplifier producing
4 fs pulses in the visible seeded by a gas-phase filament”. Optics Letters 40 (2015), p. 3814–
3817.
[59] J. H EBLING et al. “Generation of high-power terahertz pulses by tilted-pulse-front excitation and
their application possibilities”. Journal of the Optical Society of America B 25 (2008), B6.
[60] H. V INCENTI et F. Q U ÉR É. “Attosecond lighthouses : How to use spatiotemporally coupled light
fields to generate isolated attosecond pulses”. Physical Review Letters 108 (2012), p. 1–5.
[61] B. E. S CHMIDT et al. “Frequency domain optical parametric amplification”. Nature Communica-
tions 5 (2014), p. 1–8.
[62] P. L ASSONDE et al. “High Gain Frequency Domain Optical Parametric Amplification”. IEEE Jour-
nal of Selected Topics in Quantum Electronics 21 (2015).
[63] C. R. P HILLIPS et al. “Frequency-domain nonlinear optics in two-dimensionally patterned quasi-
phase-matching media”. Optics express 24 (2016), p. 15940.
[64] M N ISOLI et al. “Compression of high-energy laser pulses below 5 fs.” Optics letters 22 (1997),
p. 522–524.
71